【摘 要】
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化石资源日渐减少使得人们开始开发可再生资源来寻求可持续的绿色发展。生物质作为一种可再生资源,因为其绿色环保、资源丰富,被认为是传统化石资源的理想替代品。5-羟甲基糠醛是从木质纤维素中得到的重要的高附加值生物平台化合物,5-羟甲基糠醛通过催化氧化可以得到附加值更高的化学产品以及高价值的化工产品。因此,开发新型催化剂来提高5-羟甲基糠醛的转化率具有重要意义。近年来,金属纳米团簇作为一种模型催化剂,在原
【基金项目】
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双一流专项-创新人才培养（000/41113102）基金；
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化石资源日渐减少使得人们开始开发可再生资源来寻求可持续的绿色发展。生物质作为一种可再生资源,因为其绿色环保、资源丰富,被认为是传统化石资源的理想替代品。5-羟甲基糠醛是从木质纤维素中得到的重要的高附加值生物平台化合物,5-羟甲基糠醛通过催化氧化可以得到附加值更高的化学产品以及高价值的化工产品。因此,开发新型催化剂来提高5-羟甲基糠醛的转化率具有重要意义。近年来,金属纳米团簇作为一种模型催化剂,在原子水平上可以为更好理解催化氧化中的机制提供更全面的理论实践。同时,Ce O2被认为是一种高效、有前途的5-羟甲基糠醛催化氧化的催化剂载体。因此,本论文将以氯金酸、氯化铜为前驱体,金刚烷硫醇、三苯基膦作为配体,通过一步方法制备的Au26.5Cu0.5（SR）14（PPh3）2合金纳米簇负载在Ce O2上,合成Au Cu@Ce O2催化剂,用于催化氧化5-羟甲基糠醛成为2,5-呋喃二甲酸。该研究旨在利用简单体系催化转化5-羟甲基糠醛为附加值生物平台化合物2,5-呋喃二甲酸。本论文的主要研究内容可为以下几点:（1）采用氯金酸、氯化铜为前驱体,金刚烷硫醇、三苯基膦作为配体,通过一步方法制备了Au26.5Cu0.5（SR）14（PPh3）2合金纳米簇。通过电喷雾电离质谱（ESI-MS）、紫外可见吸收光谱（UV-vis）、单晶X射线衍射仪（SC-XRD）等表征手段,对Au26.5Cu0.5（SR）14（PPh3）2合金纳米簇从晶体结构、光学性质上进行了分析和解释。晶体结果表明,纳米团簇中心与皇冠形状相类似,其受到两个三聚体Au3（SR）4、两个二聚体Au2（SR）3和两个PPh3配体的保护。合金纳米团簇在723、600、445、384 nm处有较强的紫外吸收峰。（2）通过Au Cu合金纳米簇负载Ce O2合成了不同焙烧条件处理的Au Cu@Ce O2催化剂,用氧气做氧化剂,水做溶剂,探究合成的催化剂选择性催化氧化5-羟甲基糠醛的应用,并探索反应条件对产物产率和选择性的影响。探究5-羟甲基糠醛氧化的反应条件包括反应温度、反应溶液碱性、催化剂焙烧条件等。结果表明,5-羟甲基糠醛氧化的最佳反应条件:底物5-HMF用量63 mg,最佳催化剂Au Cu@Ce O2-Air-300-H2（即空气300°C焙烧2 h再经氢气300°C还原2 h）用量54 mg,加入0.5 mmol Na2CO3,反应12 h,10 m L H2O,O2压力为1 Mpa,其5-羟甲基糠醛最佳转化率为78.78%,2,5-呋喃二甲酸产率为13.95%,选择性为17.71%。
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