【摘 要】
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随着人类活动对环境的影响持续加强,水体中重金属污染问题日益突显,严重影响人体健康和生态环境安全。因此,高效去除重金属已成为当前重金属废水治理的重难点。本文采用操作简单、效果好的吸附法去除水中的重金属离子,以来源广泛、易降解的魔芋葡甘聚糖(KGM)为基材,通过对改性材料的比选,最终确定聚乙烯亚胺(PEI)为改性剂,在戊二醛的作用下,将PEI交联到经过羧甲基化的魔芋葡甘聚糖(CMK)上,开发出新型CM
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随着人类活动对环境的影响持续加强,水体中重金属污染问题日益突显,严重影响人体健康和生态环境安全。因此,高效去除重金属已成为当前重金属废水治理的重难点。本文采用操作简单、效果好的吸附法去除水中的重金属离子,以来源广泛、易降解的魔芋葡甘聚糖(KGM)为基材,通过对改性材料的比选,最终确定聚乙烯亚胺(PEI)为改性剂,在戊二醛的作用下,将PEI交联到经过羧甲基化的魔芋葡甘聚糖(CMK)上,开发出新型CMK@PEI-Al(Ⅲ)凝胶球吸附剂;选取不同离子类型的Cr(Ⅵ)、Cu(Ⅱ)作为吸附对象,采用静态吸附实验研究CMK@PEI-Al(Ⅲ)凝胶球对低浓度(10 mg/L)的Cr(Ⅵ)、Cu(Ⅱ)吸附效果以及循环再生性能,在此基础上利用连续流柱吸附实验研究不同进水流速、填料高度和进水浓度对Cr(Ⅵ)、Cu(Ⅱ)的动态吸附效果;采用SEM、EDS、XRD、FTIR和XPS表征手段分析凝胶球的微观形貌、表面元素、化学基团、晶型和元素化学状态,深入探讨吸附机理。主要结论如下:(1)通过正交实验确定出最佳制备条件:CMK浓度为0.030 g/m L、PEI含量为0.50g、戊二醛用量为0.80 m L。与CMK凝胶球相比,改性后的CMK@PEI-Al(Ⅲ)凝胶球溶胀性能更好,对Cr(Ⅵ)的吸附量提升了18倍,对Cu(Ⅱ)的吸附量提升了5倍。FTIR、EDS、XRD和SEM结果说明PEI、CMK与戊二醛通过Schiff碱反应、缩醛反应交联结合,使得CMK@PEI-Al(Ⅲ)凝胶球晶型较差,以无定型结构为主,并且表面变得无序和粗糙。(2)静态吸附实验表明:CMK@PEI-Al(Ⅲ)凝胶球对Cr(Ⅵ)的最佳p H范围为3~4,Cu(Ⅱ)的最佳吸附p H为6;在相同投加量下,CMK@PEI-Al(Ⅲ)凝胶球对Cr(Ⅵ)吸附效果明显优于Cu(Ⅱ);Cr(Ⅵ)的吸附过程是受物理和化学作用共同主导的单分子层吸附;而Cu(Ⅱ)的吸附过程是受化学作用主导的多层吸附;Cr(Ⅵ)和Cu(Ⅱ)的吸附过程都是伴随吸热的熵增、自发过程,升高温度均有利于吸附的进行;经过4次吸附-脱附后,CMK@PEI-Al(Ⅲ)凝胶球对Cr(Ⅵ)的吸附量仍保持在原有的78%以上,对Cu(Ⅱ)的吸附量仅为原有的32.69%。(3)竞争和二元体系实验表明:吸附过程存在着竞争性,CO32-对Cr(Ⅵ)的抑制作用最明显,Fe3+对吸附Cu(Ⅱ)过程的影响最大;Cr(Ⅵ)的存在会促进对Cu(Ⅱ)的吸附,但是Cu(Ⅱ)对Cr(Ⅵ)的促进不明显。(4)动态实验表明:CMK@PEI-Al(Ⅲ)凝胶球对Cr(Ⅵ)、Cu(Ⅱ)的动态吸附效果与填料高度成正比、与进水流速和进水浓度成反比。填料高度越高、流速和浓度越低,吸附柱的穿透和耗竭时间越长,能处理的水量也越大,对吸附柱的利用效率越高。在实验条件下,当进水浓度为5 mg/L、填料高度为10 cm、流速为1.6 m L/min时,Cr(Ⅵ)和Cu(Ⅱ)的动态吸附效果最好。(5)Thomas模型能够很准确地预测吸附柱对Cr(Ⅵ)的动态饱和吸附量;BDST模型拟合的Cu(Ⅱ)理论耗竭时间与实际耗竭时间相差不大,在实际应用中可以利用BDST模型预测Cu(Ⅱ)的动态运行时间;Yoon-Nelson模型对Cr(Ⅵ)的t0.5时间的预测较为准确,Cu(Ⅱ)的理论t0.5时间误差较大。(6)吸附后的EDS能谱证实Cr(Ⅵ)和Cu(Ⅱ)被吸附至CMK@PEI-Al(Ⅲ)凝胶球表面,吸附后的FTIR和XPS结果显示-NH2、-OH和-COO-是吸附过程中主要的官能团,Cr(Ⅵ)的吸附机理主要是质子化的-NH3+静电吸附和-OH等电子供体的化学还原作用,Cu(Ⅱ)的吸附以-NH2、-OH和-COO-的配位络合反应为主,不涉及氧化还原作用。
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