【摘 要】
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随着畜牧业、水产养殖业等行业的发展,以磺胺嘧啶为代表的磺胺类抗生素得到了广泛应用,由此引发的水环境污染问题也随之受到普遍的关注。目前,水环境中检测出的磺胺嘧啶（Sulfadiazine,SDZ）浓度越来越高,而传统的废水处理技术难以将其去除,对人类健康和生态环境造成威胁。因此,研发清洁高效的水处理技术对抗生素的处理十分关键。高级氧化技术是一种在高压、电、声、光照或催化剂等条件下产生羟基自由基（·O
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随着畜牧业、水产养殖业等行业的发展,以磺胺嘧啶为代表的磺胺类抗生素得到了广泛应用,由此引发的水环境污染问题也随之受到普遍的关注。目前,水环境中检测出的磺胺嘧啶（Sulfadiazine,SDZ）浓度越来越高,而传统的废水处理技术难以将其去除,对人类健康和生态环境造成威胁。因此,研发清洁高效的水处理技术对抗生素的处理十分关键。高级氧化技术是一种在高压、电、声、光照或催化剂等条件下产生羟基自由基（·OH）高效处理有机废水的技术。作为高级氧化技术的一种,介质阻挡放电等离子体（Dielectric Barrier Discharge Plasma,DBDP）技术具有处理效率高、无二次污染、反应条件温和等优点。然而,DBDP技术在废水处理过程中存在着能量利用率低的问题,对紫外光、臭氧（O3）、过氧化氢（H2O2）的利用有限。本研究在以多个并联电极取代单一高压电极提高系统能效的基础上,引入ZnO/醋酸纤维素（Cellulose Acetate,CA）膜为催化剂,以磺胺嘧啶为目标物,以期提高有机物降解效率和DBDP体系的能量利用效率。研究首先确定了最利于活性物质生成的DBDP体系电极结构形式;而后制备并表征了ZnO/CA膜催化剂,将其加入DBDP体系,以SDZ为目标污染物,确定较优的纳米ZnO负载量和膜添加片数;最后,考察不同溶液参数下DBDP-ZnO/CA体系中SDZ的降解效果,并分析ZnO/CA催化DBDP降解SDZ的机理。主要研究结果如下:（1）建立并优化多电极并联的DBDP水处理体系。构建高压电极数分别为1～5的5种DBDP反应装置,研究得出5根高压电极并联的DBDP体系生成的O3浓度及生成能效最高,分别达到了0.539 mg/L和2.96 g/k Wh,高于单一高压电极DBDP体系中0.254 mg/L和1.58 g/k Wh的O3浓度及生成能效;此外,5根高压电极并联的DBDP体系中MO的脱色率为96.1%,高于其他4种电极数目的DBDP体系中MO的脱色效果,证实了多电极并联DBDP体系对水体有机物的高效处理。（2）ZnO/CA膜的制备、催化效果及关键参数研究。成功制备了纳米ZnO/CA膜,表征结果表明纳米ZnO颗粒均匀地分散于CA基体中,且ZnO/CA膜较纳米ZnO具有更优越的光利用性能。以SDZ为目标污染物,以降解效果、动力学分析、降解能效和ZnO/CA膜协同DBDP催化降解的协同因子等为评价指标,得出DBDP体系中的最佳ZnO/CA膜添加条件:纳米ZnO负载量为CA质量的3%,膜添加片数为4,在此条件下DBDP-ZnO/CA体系中SDZ的降解率为97.2%,相较于单一的DBDP体系提高了9.3%,协同因子为1.69;溶液的初始浓度及初始p H值对SDZ降解效果的影响研究结果表明:随着溶液初始浓度的不断增加,SDZ的降解率呈下降的趋势,较低的初始浓度（20 mg/L）有利于SDZ的降解率的提高;中性溶液条件有利于SDZ的降解;ZnO/CA膜的催化效果略高于粉体纳米ZnO;经过四次循环使用ZnO/CA膜后仍具有良好的催化效果,且其表面形貌和内部结构保持稳定。（3）ZnO/CA膜催化DBDP降解SDZ机理研究。结果表明:降解过程中溶液的p H值呈现下降的趋势,电导率则呈升高趋势,且催化剂的添加可以强化该变化趋势;ZnO/CA膜的添加增强了SDZ的矿化度、可生化性以及O3和·OH的浓度,TOC的去除率从16.26%提升到了21.36%,COD的去除率由34.26%提升至47.77%,液相中O3和·OH的浓度分别提高了0.143 mg/L和0.2 mg/L;ESR结果证实了ZnO/CA膜添加对DBDP体系中·OH和~1O2生成的促进作用;捕收剂的添加对SDZ的降解起到了明显的抑制作用;离子色谱分析结果证实SDZ降解过程中可以产生NO2-、NO3-、SO42-等无机离子,其中SO42-的生成浓度最高;结合LC-MS分析结果,可以推测出4条SDZ可能的降解路径;综合归纳ZnO/CA膜催化DBDP降解SDZ的作用机理为:DBDP中的紫外光能够激发ZnO,形成电子-空穴对,其与DBDP体系中的O2、H2O、O3和H2O2等发生反应,生成更多的O3、·OH、~1O2和O2·-,促进SDZ降解;ZnO与CA复合可以降低ZnO的带隙能,拓宽其对光的响应范围,且可抑制ZnO的团聚,进而提高其催化作用效果。
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