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光电催化(Photoelectrocatalysis,PEC)是一种光耦合电催化的绿色化学技术,能够借助太阳能和电场的协同驱动作用实现污染物高效去除及能源转化产氢,具有反应条件温和及环境友好等优点,在环境废水中污染物处理和能源催化领域有着广阔的应用前景。从能效低和电极材料有限角度来看,如何进一步开发高效的光电催化材料依旧是光电催化领域的关键问题。与传统的光电催化相比,微生物燃料电池(Microbial fuel cell,MFC)因其特有的微生物催化废水转化为电能及有价值的化学产品等优势,广泛地引起了人们的关注。同时,考虑到光电催化与微生物燃料电池耦合系统(PEC-MFC)形式上单一,耦合协同降解污染物的机理阐述不明,如何实现多技术耦合系统同步去除抗生素的研究是环境水体污染亟待解决的科学问题。基于高催化活性材料的耦合系统催化活性的探讨,本文围绕抗生素左氧氟沙星(Levofloxacin,LEV)废水的处理,分别开展了三维(3D)、二维(2D)、零维(0D)空间上调控MoS2催化材料的表面活性位点以及合成方法的优化分别改善了其微观形貌及电子结构,结合多谱学表征手段和理论计算系统地深入探讨了催化剂微观结构和催化活性。在反应系统上,构建了不同形式的光电催化耦合微生物燃料电池的体系来改善了系统协同的催化性能,同时也提高了 MFC系统的产电性能,并分析了耦合系统中LEV的去除的机制以及耦合系统的增强机理。具体研究内容如下:(1)通过水热辅助阳极氧化的方法在无表面活性剂和模板的条件下成功地制备了自组装3D花状的MoS2微球修饰TiO2纳米管阵列电极,考察了 3D-1D MoS2/TiO2异质结结构催化界面电子传递过程及光电催化降解LEV的性能。研究结果表明:花球状MoS2催化剂不仅拓宽原TiO2纳米管阵列的光响应范围到630 nm,其最大光电转换效率提高了 6.5倍。同时也提高了光致电荷表面-界面的分离效率。可见光照射条件下(λ>420nm),该复合电极在光电催化系统中对LEV的催化降解速率达到2.0×10-2 min-1。利用电子顺磁结合荧光探针等多谱学手段探讨了该催化反应中的活性物种,解释了·OH和·O2-是该催化过程中活性自由基,同时借助能带结构理论深层次地解释了该复合电极催化降解污染物的催化过程。(2)针对传统MFC中电活性微生物的胞外电子传递界面、阴极催化剂寿命问题,本研究利用低廉且稳定的多孔FePO4阴极材料构建了微型的单室MFC装置。在最佳优化碳源(3 mM醋酸钠)的条件下考察了该构建的SCMFC对0.1-1000 μg L-1抗生素的生物电化学性能的影响,建立浓度与电流/电压的对应关系,构建了在线快速对水中LEV检测的系统。发现无论是对单个抗生素(诺氟沙星、环丙沙星)的选择性还是多种抗生素共同干扰条件下,其对0.1-100μg L-1目标检测物LEV显示出良好的检出线(0.1 μg L-1)。在检测后的10 min内,该系统对600-800 μg L-1 LEV表现出最高的去除效率(>35%)。结合输出电压信号变化和理论计算分析表明该SCMFC系统中生物膜的动态变化引起的阴极氧还原受限,从而达到快速的LEV在线监测。(3)借助Top to Down策略制备了 MoS2量子点,通过静电吸附方法构建了 0D-1D MoS2/TiO2复合电极催化剂,有效地改善了可见光响应范围其延伸到690 nm,使得光电转化效率提高了 9.15倍。相对于传统的光电催化系统,该构建的连续流微生物燃料电池耦合光电催化装置(S-SCMFC-PEC)同步实现双向光电催化和生物催化降解LEV,并展现出优异的去除效率。通过LC/TOF/MS和密度泛函理论计算来推测LEV主要的降解路径为哌嗪环的开环及F-的取代,深入探讨了活性物种(·OH和·O2-)对SCMFC-PEC耦合系统中污染物攻击位点和降解途径。(4)构建了基于光驱动微生物燃料电池(PMFC)的耦合系统,可控地原位合成不同尺寸的MoS2纳米材料及MoS2/PDA/TiO2电极材料。在合成时间6 h和可见光(>420 nm)共同优化的条件下,该PMFC耦合系统以产生的电能和光激发作为驱动力,有效地促进了 PEC和PMFC系统中双电子/空穴对的有效分离,提高了活性氧自由基(·OH和·O2-)的产生,该合成过程也改善了电极材料的亲水性能,从而协同促进了体系中污染物LEV的快速降解(5.2 × 10-2 min-1)及高效产氢(0.003 m3m-3 min-1)性能,并对双电子驱动系统的机制进行了详细地探讨。