论文部分内容阅读
Bi2O2CO3是铋基半导体材料中的一种新型半导体材料,由于其独特的结构和性质,使其在光催化领域被广泛应用。本文选用Bi2O2CO3作为载体,制备出一系列不同Ag3PO4/Ag负载量的Z型Ag3PO4/Ag/Bi2O2CO3 和 Ag-Pt/Bi2O2CO3 催化剂,并通过 SEM、TEM、XRD、UV-visDRS、XPS和BET等手段,对催化剂的形貌、结构和价态等性质进行了表征,最后把这两种催化剂应用于有机合成反应,考察其光催化活性。本文的研究内容和结果如下:(1)以Bi(NO3)3·5H2O和柠檬酸为前驱体,利用水热法合成出Bi2O2CO3载体,利用沉积-沉淀法制备Ag3PO4/Ag/Bi2O2CO3催化剂;经UV-vis DRS表征发现,催化剂Ag3PO4/Ag/Bi2O2CO3在可见光区有强而宽的吸收峰,TEM结果表明Ag3PO4、Ag纳米粒子分散性良好,以球形颗粒的形式均匀分布在Bi2O2CO3表面,XPS测试表明,该催化剂中Ag以0价和+1价的形式存在。综上结果表明,Ag3PO4、Ag纳米材料被成功负载在载体Bi2O2CO3上。(2)把催化剂Ag3PO4/Ag/Bi2O2CO3用于醛与醇、醇与醇的氧化酯化反应以及合成亚胺的偶联反应,结果表明,当Ag3PO4/Ag负载量为71%时,催化剂的活性最高,同时通过改变溶剂的种类、碱的种类与用量、催化剂的量、反应物的量以及反应气氛等条件对反应进行优化,从而使反应的转化率和选择性达到最大,其转化率高达90%以上;(3)在最优的反应条件下,分别对醇类衍生物和胺类衍生物进行探究,来确定催化剂的适用范围,还探究不同光强与波长对酯化反应的影响,并且对催化剂的循环使用能力进行测试,实验结果表明,光强越强其反应的转化率越高,并且催化剂的稳定性较好,循环使用6次后其转化率为80%以上。最后,根据实验结果,提出氧化酯化反应可能的反应机理;(4)利用NaBH4还原法制备出Ag-Pt/Bi202C03双金属催化剂,对其进行表征,并用于醇与酮的α烷基化反应,考察催化剂的光催化活性。实验结果表明Ag-Pt/Bi202C03催化剂中载体比表面积大,有利于α-烷基化反应的进行,并且Ag-Pt比例为2.5:0.5时催化效果最佳,其转化率和选择性分别为78.3%和95.2%。