【摘 要】
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镁离子电池是后锂离子电池技术有希望的候选者。由于其在成本和安全方面的优势,有潜力推动人们负担得起的高效电能存储系统的发展。与锂相比,镁高的理论体积容量(3832 m Ah cm-3),理论比容量(2205 m Ah g-1),低的还原电位（-2.37V vs.SHE）,高的储存丰度和良好的化学稳定性使镁成为理想的负极材料。与纯金属负极相比,镁合金可以提高金属负极的延展性,从而使制造更容易,更安全。
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镁离子电池是后锂离子电池技术有希望的候选者。由于其在成本和安全方面的优势,有潜力推动人们负担得起的高效电能存储系统的发展。与锂相比,镁高的理论体积容量(3832 m Ah cm-3),理论比容量(2205 m Ah g-1),低的还原电位（-2.37V vs.SHE）,高的储存丰度和良好的化学稳定性使镁成为理想的负极材料。与纯金属负极相比,镁合金可以提高金属负极的延展性,从而使制造更容易,更安全。另外,合适的合金可以减轻或防止镁枝晶的形成和钝化膜影响,因为其电化学性能发生了变化。合金元素在恒电流循环过程中溶解并重新沉积,而对镁的电化学性能没有负面影响。因此,开发新型的镁合金负极材料具有重要的研究意义。根据相关报道,我们将镁离子电池合金型负极的研究目光锁定在ⅢA、ⅣA、ⅤA部分金属元素。基于实验结合计算的研究方法,通过在原子和电子尺度上,及电化学性能和反应机理探索上,帮助人们更好地设计新型合金型的高性能镁离子电池负极材料。在本论文中,我们发现镁-镓合金电极是镁离子电池（MIBs）电极的潜在负极材料之一。在本文第三章中,系统地研究了Mg2Ga5、MgGa2、MgGa、Mg2Ga和Mg5Ga2等Mg-Ga化合物的热力学、电子和动力学性质。结合第一性原理计算和充放电实验结果,系统研究了MgxGay化合物的结构演变和电压曲线。结果表明,Mg5Ga2具有低电压（0.08 V）和高比容量(1922 m Ah g-1)。此外,Mg在Mg-Ga合金中的扩散势垒很低,这有利于Mg离子快速传输,并作为MIBs电极具有良好的倍率性能。在本文第四章中,我们基于机械合金化方法,设计并制作了成分可调的In-Sn-Bi合金负极。采用实验探究和第一性原理理论计算相结合的方法,系统研究了不同成分的In-Sn-Bi合金作为镁离子电池负极的存储性能和电化学充放电行为。在三元合金中,Bi的加入产生了有利的协同效应,使In和Sn能够实现Mg2+可逆的插层/脱层反应。其中,In10Sn10Bi80电极具有较高的可逆比容量、良好的倍率性能和良好的循环稳定性。经过80次循环后,容量仍为259.1m Ah g-1,容量保持率高达99%。本研究为MIBs多组分合金电极材料的设计和制造提供了理论依据。
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