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金属有机骨架(Metal-Organic Frameworks,MOFs),是由过渡金属与含氧或含氮的有机配体连接形成的网状骨架结构的化合物。由于其组分结构高度可控的特征以及高度有序的多孔结构,作为前驱体在材料合成领域具有广阔的应用前景。在设计与合成MOFs衍生的复杂纳米结构已成为化学和材料科学前沿的重要研究领域。同时MOFs作为合成高比表面积多孔炭材料的前驱体而备受学者关注。本文针对超级电容器低能量密度关键问题为研究工作切入点,以MOFs为前驱体,通过一步炭化法制备MOFs衍生自掺杂氮多孔炭,考察了MOFs衍生自掺杂氮多孔炭结构及氮原子掺杂对电化学性能的影响;另外,将具有氧化还原性的物质添加在自掺杂氮多孔炭及碱性电解液中,阐述了其对超级电容器电化学性能增强机制。课题实施有望在保持超级电容器优点的同时提高其能量密度,并为基于MOFs的功能炭材料的制备及在超级电容器中的研究与应用提供实验依据和基础。本论文研究工作主要包括以下几个方面:(1)以水热法制备金属有机框架(H3O)0.5[Zn(1,2,4,5BTBC)0.25(ATZ)1.5]·x(solvent)n,(简写ZAB),将其作为富氮前驱体,采用一步炭化法制备自掺杂氮多孔炭ZABC-T,考察了炭化温度对其微观结构和电化学性能的影响。结果表明:自掺杂氮多孔炭ZABC-800具有最大的比表面积1008 cm2g-1、氮含量4.09%,在6 M KOH电解质中探究了自掺杂氮多孔炭ZABC-T的电化学性能,在电流密度为1.0 A g-1,自掺杂氮多孔炭ZABC-800的比电容为316.3 F g-1,经5000次恒电流充放电后电容保留率为81.9%,表现出优异的电化学性能和良好的循环稳定性。(2)以水热法制备金属有机框架Zn4(PDC)4(DMF)2·3DMF,(简写ZPD),将其作为富氮前驱体,采用一步炭化法制备自掺杂氮多孔炭ZPDC-T,考察了炭化温度对其微观结构和电化学性能的影响。结果表明:自掺杂氮多孔炭ZPDC-850具有最大的比表面积1520 m2 g-1,含氮量为6.47%。在6 M KOH电解质中探究自掺杂氮多孔炭ZPDC-T的电化学性能,在电流密度为1.0 A g-1下,自掺杂多孔炭ZPDC-850的比电容265.1 F g-1,经5000次恒电流充放电之后,电容保留率为79.2%,表现出优异的电化学性能和良好的循环稳定性。(3)以水热法制备的金属有机框架Zn2(ATRZ)2 SO4·3H2O(简写ZY),将其作为富氮前驱体,采用一步炭化法制备自掺杂氮多孔炭ZYC-T,考察了炭化温度对其微观结构和电化学性能的影响。自掺杂氮多孔炭ZYC-800具有最大的比表面积725m2g-1,氮含量为7.26%,在6 M KOH电解质中,电流密度为1.0 A g-1得到比电容为205.5 F g-1。在自掺杂氮多孔炭ZYC-800中,添加二苯氨基脲制备成复合电极ZYC-800-W,其中复合电极ZYC-800-5.3在6 M KOH电解质中,电流密度为1.0 A g-1时测得比电容为274.1 F g-1,能量密度是原来未添加的1.33倍,经5000次的恒电流充放电后自掺杂氮多孔炭ZYC-800和复合电极ZYC-800-5.3的电容保留率分别为71.1%和72.8%,表现出优异的电化学性能和良好的循环稳定性,同时也说明在电极材料中添加二苯氨基脲能够发生氧化还原反应产生法拉第赝电容,达到提高材料电化学性能的目的。(4)以水热法制备金属有机框架{[Ag3(BTC)(IM)]·H2O}n,(简写ABI),将其作为炭前驱体,采用一步炭化法制备自掺杂氮多孔炭ABIC-T,考察了炭化温度对其微观结构和电化学性能的影响。其中自掺杂氮多孔炭ABIC-750具有最大的比表面积为602 m2g-1,在6 M KOH电解液中,电流密度为1.0 A g-1时,得比电容为142.2 F g-1。为提高超级电容器的电化学性能,在6 M KOH中添加茜素磺酸钠制备混合电解液ASS-n,自掺杂氮多孔炭ABIC-750作为工作电极,在电流密度为1.0 A g-1时,比电容达817.1 F g-1,在ASS-4电解液中的能量密度为在6 M KOH的5.75倍。经5000次充放电之后,自掺杂氮多孔炭ABIC-750在6 M KOH和ASS-4电解液中的电容保留率分别为91.05%和71.05%,表明自掺杂氮多孔炭ABIC-750在6 M KOH和混合电解液中均具有优异的电化学性能和良好的循环稳定性,同时也说明茜素磺酸钠的加入能够有效地提高超级电容器的电化学性能。