论文部分内容阅读
本论文在对石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化剂的研究现状及其环境净化应用进行简要综述的基础上,优化了g-C3N4光催化剂的制备条件,系统研究了制备条件对g-C3N4光催化活性和物理化学性质的影响,探讨了制备条件影响g-C3N4光催化活性的具体机制；为了进一步提高g-C3N4的光催化活性,本论文提出了Fe(III)活化过硫酸盐并与g-C3N4耦合构建光Fenton体系降解苯酚,系统评价了不同的光催化系统和外部反应环境对光催化降解效率的影响,探讨了该系统中污染物的降解机制。本论文的主要研究内容和研究结果如下：1.以三聚氰胺(C3H6N6)为前驱体、在不同煅烧温度(450℃、500℃、550℃、600℃)和煅烧时间(2h、4h、8h)下制备了12组g-C3N4样品,通过光催化降解染料实验和物理化学性质表征,优化了g-C3N4的制备条件。与未优化的g-C3N4相比,其元素构成、晶体结构、化学结构及能带结构的变化较小；而其表面形貌及纹理性质有较大改变：制备条件优化之后,g-C3N4的表面形貌趋于有序堆积的层片状结构、比表面积由12.7m2/g增加至34.4m2/g。制备条件优化之后的g-C3N4在可见光照射下催化降解罗丹明B的活性与未优化的g-C3N4相差超过100倍；制备条件优化能够显著提升g-C3N4光催化活性的原因主要包括材料比表面积的增大和光生电子-空穴迁移速度的增强。2. g-C3N4/Fe(Ⅲ)/Persulfate体系对苯酚的光催化降解率和表观动力学常数分别是纯g-C3N4体系的16.5倍和240倍,Fe(Ⅲ)/Persulfate体系的2.3倍和2.7倍,表明g-C3N、Fe(Ⅲ)和Persulfate之间存在协同效应并且显著提升了体系的光催化活性。g-C3N4/Fe(Ⅲ)/Persulfate体系对苯酚的光催化降解效率的显著增强可以归因于两方面因素的共同促进：Persulfate活化产生活性物种S04·-和Fe(Ⅱ)/H2O2反应建立光Fenton系统。研究还发现g-C3N4/Fe(Ⅲ)/Persulfate体系受外部反应环境(体系pH值、离子浓度以及超声处理)的影响较小,因此具有较广泛的适用性。