【摘 要】
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稳定性一直是钙钛矿太阳能电池(PSCs)商业化过程中的一大挑战。全无机钙钛矿半导体材料拥有良好的热稳定性,被认为是解决这一挑战的最佳选择,近年来在领域内颇受关注。然而,钙钛矿薄膜含有高密度的缺陷,这类缺陷为电荷的非辐射复合和离子迁移提供了通道,严重威胁着PSCs的稳定性。不同的缺陷存在相应的钝化机制,通过多功能分子的引入,可以同时实现多种钝化策略,提升能量转换效率(PCE)。另外,选用碳电极代替贵
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稳定性一直是钙钛矿太阳能电池(PSCs)商业化过程中的一大挑战。全无机钙钛矿半导体材料拥有良好的热稳定性,被认为是解决这一挑战的最佳选择,近年来在领域内颇受关注。然而,钙钛矿薄膜含有高密度的缺陷,这类缺陷为电荷的非辐射复合和离子迁移提供了通道,严重威胁着PSCs的稳定性。不同的缺陷存在相应的钝化机制,通过多功能分子的引入,可以同时实现多种钝化策略,提升能量转换效率(PCE)。另外,选用碳电极代替贵金属电极,可以极大地降低成本。本文主要研究工作如下:(1)引入添加剂腺嘌呤核苷(A)到钙钛矿前驱液中,由于A分子包含多种N、O的官能团,可以实现多种路易斯碱钝化。另外,腺嘌呤(Ad)与A的一部分分子结构一致,为了更加充分地证明添加剂A的钝化作用,我们还引入Ad作为对比研究,获得了PCE为9.72%的CsPbIBr2-0.55%Ad PSC。研究发现,A的掺杂提升了结晶度、降低了缺陷态密度并增强了光吸收率,最终获得最佳PCE为10.24%的PSC,与标准器件的PCE相比提升了30.8%。(2)通过引入多功能的氨基胍半硫酸盐(AG HSUL)对钙钛矿吸光层进行修饰,以达到多方面的缺陷钝化。其中,胍阳离子可以通过氢键作用钝化欠配位的卤离子,稳定晶格;氨基中的氮原子可以与欠配位的铅离子形成配合物;无机酸根离子不仅可以补偿卤素阴离子空位,还可以与铅簇或封端铅离子发生原位反应,降低缺陷密度。最终,AG HSUL的修饰实现了阴阳离子的协同效应,有效钝化了多种缺陷,获得了PCE为10.10%的CsPbIBr2-AG HSUL PSC。(3)使用正己基三甲基溴化铵(HTAB)作为聚3-己基噻吩(P3HT)的添加剂,进而引入P3HT-HTAB修饰层对CsPbIBr2 PSC进行优化。HTAB在改善P3HT与CsPbIBr2接触不良的同时,钝化了CsPbIBr2表面的缺陷,有效降低了陷阱缺陷密度,增大了载流子密度,提升了载流子的传输性能。与标准CsPbIBr2PSC相比,CsPbIBr2/P3HT-HTAB平面PSC效率提升显著,最终获得了最佳PCE为10.26%的电池器件。
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