【摘 要】
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X射线具有很强的穿透性,在医疗检验、工业探伤、安全检测,航天探测以及科学研究等领域具有广泛应用。高灵敏度、低检测限的X射线探测是X射线应用的关键部件。目前,基于非晶硒（a-Se）和Cd Te单晶等材料制备的商用X射线探测器存在电荷收集效率低、灵敏度低和因材料厚度较小而难以探测高能X射线等问题。MAPbBr3钙钛矿单晶材料因具备优异的光电性能、较高的原子序数和易于达到毫米级别的厚度,具有较强的X射线
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X射线具有很强的穿透性,在医疗检验、工业探伤、安全检测,航天探测以及科学研究等领域具有广泛应用。高灵敏度、低检测限的X射线探测是X射线应用的关键部件。目前,基于非晶硒（a-Se）和Cd Te单晶等材料制备的商用X射线探测器存在电荷收集效率低、灵敏度低和因材料厚度较小而难以探测高能X射线等问题。MAPbBr3钙钛矿单晶材料因具备优异的光电性能、较高的原子序数和易于达到毫米级别的厚度,具有较强的X射线吸收能力,在X射线探测器领域具有很大的应用研究价值。然而,毫米级厚度的X射线吸收层会使材料内部产生的非平衡载流子迁移距离较远,导致电荷收集效率较低。同时,甲胺基钙钛矿材料还面临暗电流大和不稳定等关键问题。针对上述问题,本论文通过调节前驱体摩尔比制备了MAPbBr3钙钛矿单晶材料,并构建了叠层结构的钙钛矿X射线探测器,研究了前驱体摩尔比和阳离子（Cs+）掺杂等因素对器件X射线探测性能的影响,所得的主要研究结果如下:（1）通过空间限制法和逆温结晶法成功制备了前驱体摩尔比分别为1、0.9、0.8、0.7的MAPbBr3钙钛矿单晶,研究了不同前驱体摩尔比对产物的晶格结构和禁带宽度的影响。研究结果表明,改变前驱体摩尔比不会影响MAPbBr3钙钛矿单晶的立方晶体结构和禁带宽度,其禁带宽度均为2.16 e V。（2）以四种不同前驱体摩尔比制备的MAPbBr3钙钛矿单晶组装器件,研究了MAPbBr3钙钛矿单晶的缺陷密度、载流子迁移率、离子迁移和光电性能。研究结果表明,前驱体摩尔比的减小（即有机物质的增加）会减缓单晶的生长速度,使单晶的缺陷密度减少,前驱体摩尔比为0.8制备的MAPbBr3钙钛矿单晶的荧光寿命可达1040.3 ns,且其缺陷密度低至3.385×1010cm-3,载流子迁移率为43.6 cm2V-1S-1。该条件制备的MAPbBr3钙钛矿单晶中Pb/Br元素的比最为接近理论0.333,说明单晶内部的原子空位缺陷最小,即离子迁移通道少,抑制了离子迁移。同时,在473 nm的激光照射下,其单晶光电流和暗电流的比值最大达到1000,并且响应时间仅为0.069 s。（3）以前驱体摩尔比为0.8制备的MAPbBr3钙钛矿单晶制备了单层X射线探测器和叠层X射线探测器,并制备了基于阳离子掺杂的MA0.95Cs0.05PbBr3钙钛矿单晶制备的叠层器件,研究了不同器件结构和阳离子掺杂钙钛矿单晶所制备器件的X射线响应和灵敏度。研究结果表明,在吸收材料厚度相同的条件下,MAPbBr3钙钛矿单晶制备的叠层器件的灵敏度达到494.8μC Gy-1aircm-2,高于其所制备的单层结构器件的灵敏度302.6μC Gy-1aircm-2。阳离子掺杂的MA0.95Cs0.05PbBr3钙钛矿单晶的性能获得提高,缺陷密度减少到3.14×1010cm-3,载流子迁移率提高到45.8 cm2V-1S-1,同时MA0.95Cs0.05PbBr3钙钛矿单晶的电阻值提高了一倍为1.85 GΩ·cm。阳离子掺杂的钙钛矿单晶制备的叠层X射线探测器的灵敏度得到了进一步的提高到达了900.3μC Gyair-1cm-2。
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