【摘 要】
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二氧化碳是一种温室气体,也是可再生碳源,将其转化利用对绿色与可持续发展具有重要意义。利用可再生能源驱动的等离子体二氧化碳转化,是将二氧化碳循环利用和可再生能源储存相结合的一条具有广阔前景的技术路线。另外,等离子体方法可将二氧化碳转化和固氮反应二者结合,实现二氧化碳和氮气的共转化,是等离子体转化CO2的新途径。介质阻挡放电（DBD）和滑动弧放电等离子体,是两种典型的非热等离子体。因此本论文采用这两种
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二氧化碳是一种温室气体,也是可再生碳源,将其转化利用对绿色与可持续发展具有重要意义。利用可再生能源驱动的等离子体二氧化碳转化,是将二氧化碳循环利用和可再生能源储存相结合的一条具有广阔前景的技术路线。另外,等离子体方法可将二氧化碳转化和固氮反应二者结合,实现二氧化碳和氮气的共转化,是等离子体转化CO2的新途径。介质阻挡放电（DBD）和滑动弧放电等离子体,是两种典型的非热等离子体。因此本论文采用这两种等离子体,首先研究了CO2-H2体系DBD等离子体催化CO2还原制CO反应,然后研究了CO2-N2体系DBD和滑动弧等离子体CO2和N2的共转化。主要结果和结论如下:1.在CO2-H2体系DBD等离子体催化CO2还原制CO反应中,当Al2O3负载的Cu基催化剂的Cu与助剂Zn O摩尔比为10:30（Al2O3摩尔数为100）时,CO2的转化率最高;Cu:Zn O摩尔比为8.9:8.9时,CO2的转化率最低。负载于Zn O/Al2O3上的单组分催化剂,对该反应的活性顺序依次为:Cu＞Co＞Ni＞Fe;而Fe、Co、Ni修饰的Cu基双组份催化剂中,只有Cu-Fe双组份的活性高于Cu单组分。在输入功率15 W,加热温度200℃条件下,Cu-Fe双组分催化剂（Cu/Fe摩尔比为6.5/3.5）的CO2转化率为20.4%,而Fe和Cu单组分催化剂的CO2转化率分别只有2.5%和16.3%。2.在CO2-N2体系DBD等离子体反应中,其产物主要是CO和NO,以及少量的NO2。当CO2浓度由10%增加到50%时,CO2转化率快速下降,但CO2转化速率快速上升,产生CO的能耗快速减小;当CO2浓度高于50%后,CO2转化率与转化速率以及产生CO的能耗随CO2浓度的变化很小。固氮产物NO和NOx（=NO+NO2）浓度随CO2浓度呈峰形变化。当CO2浓度为50%时,NO和NOx浓度最高,分别为381和413 ppm。3.CO2-N2体系滑动弧等离子体的电学特性和发射光谱诊断结果表明:随着输入功率增加,滑动弧等离子体的滑动周期逐渐变长。气体流量增大,弧的滑动周期明显变短,但对等离子体放电功率基本没有影响。随着CO2浓度增加,电压和电流有效值分别增大和减小。滑动周期先随CO2浓度升高而降低,当CO2浓度高于50%后,滑动周期几乎保持不变。当CO2浓度低于50%时,N2分子转动温度随着CO2浓度的增加,基本保持在2500K;当CO2浓度高于50%时,N2分子转动温度转而随之下降。O原子发射谱线强度随CO2浓度呈现峰形变化,在CO2浓度增加至90%时达到最高值,随后转而下降。4.滑动弧等离子体CO2和N2共转化的反应产物与DBD等离子体共转化产物类似。产物CO的浓度和能量效率,随CO2浓度呈峰形变化。在总流量为3 SLM和输入功率70 W条件下,CO2浓度为90%时产物CO浓度最高,为24104 ppm;此时的能量效率最高,达到28.7%。在CO2浓度为50%条件下,固氮产物NO和NOx浓度最高,分别为2780 ppm和2898 ppm。对比DBD和滑动弧等离子体CO2与N2共转化的反应结果可知,滑动弧等离子体在产物产生速率和能耗以及能量效率方面,均明显优于DBD等离子体。
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