高镍LiNi0.8Co0.15Al0.05O2正极材料的制备、改性及其柔性极片的研究

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高镍三元正极材料Li Ni0.8Co0.15Al0.05O2(NCA)具有工作电压高、比功率大、使用寿命长、环境友好等良好性质,对其进行探究是极具商业价值和应用前景。本论文通过改进常规共沉淀法,并添加聚丙烯酸锂进行辅助合成高镍三元正极材料Li Ni0.8Co0.15Al0.05O2,探究了合成工艺对材料物化性能及电化学性能的影响;再对材料进行Li Mn2O4包覆改性,进一步改善材料的电化学性能。然后结合共沉淀及高温烧结工艺,制备出类单晶形貌的Li Ni0.8Co0.15Al0.05O2,探究其与常规多晶层状Li Ni0.8Co0.15Al0.05O2的形貌及电化学性能差异。最后,通过真空抽滤法制备出NCA/CNT/PVDF柔性电极膜,深入研究正极膜的力学及电化学性能。本文采用BET、粒径分析、TGA、SEM、TEM、XRD、FTIR、EDS、XPS、CV、EIS以及恒流充放电测试等表征手段对材料进行表征,探索合成样品的结构、形貌、锂离子迁移、价态、电化学性能等与合成工艺的相关性。结果显示:(1)PAALi辅助合成的Li Ni0.8Co0.15Al0.05O2粉体颗粒分散均匀且多孔,阳离子混排程度低,利于电解液的渗透和锂离子的迁移;Li Mn2O4包覆层对Li Ni0.8Co0.15Al0.05O2材料中三元材料晶体结构没有影响,但使得该材料表现出更高的比容量和更好的倍率性能,且具有优异的循环稳定性。在0.1 C、2 C下的放电比容量分别为172.4 m Ah·g-1和138.5 m Ah·g-1,0.1 C下循环50圈的容量保持率为82.5%。(2)类单晶形貌的Li Ni0.8Co0.15Al0.05O2材料具有小粒径、低比表面积与高压实密度,相比较多晶层状形貌具有更优异的电化学性能及存储性能。类单晶形貌的Li Ni0.8Co0.15Al0.05O2材料在0.1 C下循环50圈的容量保持率为81.2%,经过不同倍率循环后,返回0.1C时容量保持率为89.5%;存储三个月后,在0.1C下首次放电比容量为160 m Ah·g-1,2C倍率下首次放电比容量为101.7 m Ah·g-1。(3)NCA/CNT/PVDF柔性正极膜中,CNT与PVDF构成导电框架,NCA颗粒插嵌其中。该膜具有优异的力学性能,拉伸强度和断裂应变分别为9.10 MPa和15.65%,可以适应柔性电源的弯折需求;膜的电化学性能也表现良好,在0.1C倍率下的首次放电比容量为151.3 m Ah·g-1,50圈循环之后容量保持率为58.5%。经过200次折叠后,膜的放电比容量保持139.3 m Ah·g-1,与未折叠的柔性极片相比(初始比容量151.3 m Ah·g-1)仅降低7.9%。
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