论文部分内容阅读
重金属污染是当今水体污染的主要问题之一,其剧毒、难降解且易生物富集的特点极大的威胁了水环境安全和人类健康。因此开发和应用绿色有效的水处理技术对于满足全球对清洁水的需求至关重要。其中,铁基药剂及处理技术最具吸引力,因为它们对环境友好,原材料在自然界中广泛易得。此外,铁基材料还具有易回收、比表面积大、针对重金属吸附能力强等优点,因此其应用更具备实际可操作性。本试验以砷（As）和锑（Sb）两种重金属为目标污染物,通过改变pH值、质量比、初始污染物浓度、天然有机物等影响因素试验,研究高铁酸钾（K2FeO4）对水中As（Ⅲ）、Sb（Ⅲ）的去除效能。运用扫描电镜（SEM）、X射线能谱仪（EDS）、X射线衍射仪（XRD）、傅里叶红外光谱仪（FTIR）和X射线光电子能谱仪（XPS）等对沉淀产物进行表征并结合实验数据进行去除机理分析。主要研究结果如下:（1）As和Sb最佳去除效能均发生在酸性至中性范围内,而碱性条件下去除率均显著降低。As和Sb的去除效率也均随质量比的增加而逐渐提高。在pH=6.5和Fe/As质量比为4.6的条件下,As的去除率可达到99.55%;在pH=4.5和Fe/Sb质量比大于6.8的条件下,Sb的去除率为90%以上,而当Fe/Sb质量比为22.6时,Sb的去除率可达到99.61%。另外,在固定质量比后,As和Sb的去除效果均随其初始浓度的升高和K2FeO4投加量的增多而明显提升。（2）在K2FeO4处理同时含As（III）和Sb（III）污染水样的过程中,分别探究了兼具氧化及絮凝特性的K2FeO4和只具备絮凝特性的FeCl3在同等时间内对As（III）和Sb（III）的去除效果。结果显示,当反应进行到五分钟时,As和Sb的去除率分别为98.39%和11.22%,随时间的增加,As先被去除完全。而使用无氧化特性的FeCl3同时去除As（III）和Sb（III）时,在反应的前五分钟,As（III）和Sb（III）的去除率分别为15.61%和69.68%,随时间的增加,Sb先被去除。这说明在复合污染水样中,As（Ⅲ）对Fe（Ⅲ）的亲和力不如氧化生成的As（V）强,这使得As（V）更容易被K2FeO4还原后生成的Fe（Ⅲ）吸附;相反,对于Sb而言,中性的Sb（Ⅲ）与Fe（Ⅲ）的结合比氧化生成的Sb（V）更为牢固。（3）水中的腐殖酸（HA）、氮（N）、磷（P）等共存物质对K2FeO4去除As、Sb具有抑制作用。在HA浓度为020 mg/L的范围内,K2FeO4单独去除As和Sb的效率不超过2.27%和37.36%,表明HA会对K2FeO4去除As和Sb的过程产生抑制效果。而实际水体中的N、P等污染物也会使As和Sb的去除效能变差,其中对Sb的影响更大。（4）SEM扫描图显示去除过程中沉淀产物为球状纳米颗粒,并相互吸附黏聚,具有水铁矿的典型特征;EDS与XPS全扫描谱图的分析结果显示沉淀产物中能够检测出As、Sb元素的存在;XRD谱图显示了沉淀产物中FeAsO4衍射峰的存在;FTIR谱图进一步证实了FeAsO4的存在,以及Fe-O-Sb引起的伸缩振动和As-O-Sb键的形成,同时As（Ⅴ）-O和Sb（Ⅴ）-O带的伸缩振动证明了K2FeO4将As（Ⅲ）和Sb（III）氧化为As（V）和Sb（V）的事实;对于沉淀产物XPS窄谱图结果的分析,也能够证明氧化生成的As（Ⅴ）和Sb（Ⅴ）吸附到铁氧化合物的事实,并发现表面铁羟基（Fe-O-H）组分的增多,这表明As（V）氧阴离子更易与-OH键合,键合能力的高低可用来阐明K2FeO4去除As（Ⅲ）和Sb（III）速率的差异。