【摘 要】
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锡硫化物作为一种极具潜力的钠离子电池负极材料,具有较高的理论储钠容量和较大的晶面间距,然而,它的本征电导率低,且在充放电过程中存在明显的体积膨胀,导致其倍率性能、循环稳定性以及体积容量较低,限制了其应用。本论文从锡硫化物的整体结构设计和优化出发,将异质结构、三维多孔互联结构和双碳结构相结合,制备出高容量和高稳定性的锡硫化物与石墨烯复合材料（GNS@SnS2/SnS@C）,进而利用毛细管力收缩原理制
【基金项目】
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天津市自然科学基金（19JCYBJC18200）；
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锡硫化物作为一种极具潜力的钠离子电池负极材料,具有较高的理论储钠容量和较大的晶面间距,然而,它的本征电导率低,且在充放电过程中存在明显的体积膨胀,导致其倍率性能、循环稳定性以及体积容量较低,限制了其应用。本论文从锡硫化物的整体结构设计和优化出发,将异质结构、三维多孔互联结构和双碳结构相结合,制备出高容量和高稳定性的锡硫化物与石墨烯复合材料（GNS@SnS2/SnS@C）,进而利用毛细管力收缩原理制备出高密度、高体积容量的硫化锡与石墨烯（D-GNS/SnS2）以及氧化锡与石墨烯（D-GNS/SnO2）复合材料,研究了三种复合材料的微观结构,并将其作为钠离子负极材料研究了其电化学性能,分析了电化学性能增强机制。以三维石墨烯（3D GNS）为骨架,采用溶剂热和冷冻干燥工艺将锡硫化物负载到3D GNS骨架上,再经浸渍和碳化过程制得GNS@SnS2/SnS@C复合材料。复合材料保持3D GNS的三维多孔互联结构,碳化过程原位形成的SnS2/SnS异质结以纳米片形式均匀沉积在GNS骨架上,且外层被2-3 nm厚的纳米碳层包裹。GNS@SnS2/SnS@C具有较高的储钠容量(在0.1 A g-1下循环100圈后的容量为475.5 m Ah g-1)、高的倍率性能(5 A g-1下容量288.5 m Ah g-1)、长循环稳定性(1.0 A g-1循环200圈容量304.9 m Ah g-1)。优异的电化学性能与材料的异质结构、三维多孔互联结构和双碳结构三者协同增强有关,其中,SnS2/SnS p-n异质结构形成的内部电场促进了材料内部的电荷转移,3D GNS提供了三维多孔长程电子运输网络,从而提高了倍率性能;而GNS/C双碳结构可以限制锡硫化物在循环过程中的体积膨胀,进一步提高了循环稳定性。采用一步水热反应原位合成了GNS/SnS2复合水凝胶,再通过真空干燥制得高密度D-GNS/SnS2复合材料。复合材料的密度达到2.1 g cm-3,气孔率为18.7%,呈现出GNS/SnS2复合片层致密堆积的结构。高的堆积密度有利于提高其体积容量,而堆叠片层间构成的通道保证了Na+自由扩散,故D-GNS/SnS2表现出高体积容量(0.1 A g-1循环100圈体积容量884.7 m Ah cm-3)和长循环稳定性(1.0 A g-1循环300圈体积容量528.6 m Ah cm-3)。采用相同方法,通过真空干燥制备了D-GNS/SnO2复合材料,密度达到1.8 g cm-3,具有优异的体积性能,0.1 A g-1循环50圈体积容量642.6 m Ah cm-3。该方法可以进一步拓展了用于高密度、高体积容量GNS复合电极材料的制备。
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