基于金字塔型硅阵列复合材料制备及光电催化降解抗生素性能研究

来源 :合肥工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:JERONG971
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光电催化氧化技术是高级氧化技术中的重要分支,是解决水体污染的一种新型技术,具有操作流程简便、催化性能好、材料易回收等优点。单晶硅(Si)作为常见的半导体材料,其禁带宽度为~1.12 e V,光吸收性能良好,常被用做光电催化基底材料。然而,Si的光生载流子传输能力偏弱是制约其发展的重要因素。本论文研究工作通过对Si材料进行刻蚀制备金字塔型阵列、构筑异质结、耦合基于活化过硫酸氢钾(PMS)实现高级氧化技术用于提升Si材料的光电催化降解抗生素性能,并通过表面覆层提升其光电催化降解稳定性能。具体研究内容如下:(1)采用湿法碱性刻蚀制备了金字塔型硅(p-Si)阵列作为光电阳极基底材料,通过调控刻蚀条件,实现了p-Si阵列的均匀生长,研究了Si金字塔形貌的刻蚀机理与光电催化降解性能。采用扫描电子显微镜(SEM)观测样品的形貌,采用X射线衍射(XRD)对样品晶体结构进行分析。当氢氧化钾(KOH)浓度为3 wt%、异丙醇(IPA)浓度为20 vol%与刻蚀时间为2.0 h时,Si金字塔的底部宽度为10~12μm,阵列均匀性良好。但由于p-Si无法促进活性氧自由基(ROS)的产生,单一p-Si样品对环丙沙星(CIP)的光电降解性能较弱,3 h内光电催化降解率仅为7%,改变刻蚀条件对p-Si样品的光电催化降解性能影响较小。(2)采用水热法、超声剥离与离心工艺制备二硫化钼量子点(Mo S2 QDs),并通过滴涂法将Mo S2 QDs与p-Si阵列复合制备p-Si/Mo S2 QDs光电阳极材料。通过SEM、TEM、XRD与XPS等手段对p-Si/Mo S2 QDs样品的形貌、结构与成分进行表征。耦合基于PMS的高级氧化技术用于光电催化降解性能与电化学性能测试,并研究了光电催化降解机理。结果表明,p-Si/Mo S2 QDs样品在偏压为1.0 V与PMS浓度为0.6 mmol/L时,模拟日光照射3 h后,对CIP溶液的降解率可达84.43%,动力学常数为0.0108 min-1。重复七次光电催化降解实验后,p-Si/Mo S2 QDs样品的降解率仍有61.67%。Mo S2 QDs促进了PMS生成活性氧自由基,光吸收性能提升,外加偏压促进了光生电子空穴对的传输,因此样品的光电催化降解性能得以明显提升。(3)采用磁控溅射法在p-Si/Mo S2 QDs材料表面包覆二氧化钛(Ti O2)薄膜,制备p-Si/Mo S2 QDs/Ti O2三元光电阳极材料。通过SEM、XRD与XPS等检测手段对样品的形貌、结构与成分进行表征,研究测试材料的光电催化降解性能与循环稳定性能,分析三元体系光电催化降解稳定性机理。结果表明,磁控溅射Ti O2薄膜时间为15 min时,制备的p-Si/Mo S2 QDs/Ti O2样品对CIP的第一次光电催化降解率可达75.13%,并且在第七次重复实验后,降解率仍可达69.75%,显示出良好的光电催化降解稳定性。Ti O2薄膜在光电催化降解过程中作为阻隔层避免了光电阳极材料与电解质溶液的直接作用,起到一定的保护作用,因此通过磁控溅射Ti O2薄膜可以有效提升光电阳极材料的催化降解稳定性能。
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