超导现象自1911年被发现后,超导电性作为凝聚态物理的前沿研究领域之一,其相关研究已荣获五次诺贝尔物理学奖。开发设计新型高温超导材料对解决未来能源、交通、医疗、国防等问题具有重要的现实意义。压力作为一个独立的热力学变量可以有效改变物质内部原子间的相互作用,进而产生压力诱导的新结构和新性质,因此高压已成为探索新型高温超导材料的有效途径。近年来,高压下H3S、La H10等近室温超导体的成功开发,推动了研究者对于高压下超导材料的深入探索。过渡金属硫族化合物（TMD）是二维层状结构的典型代表,其独特的晶体结构与丰富的物理性质吸引了研究者的广泛关注。最近研究人员发现Mo S2、Ta S2等TMD材料在外加压力下表现出奇异的晶体结构及物性转变。例如,在2H相Mo S2中发现了压力诱导的半导体—金属—超导体的转变。1T相Ta S2在3 GPa时由Mott绝缘体转变为超导体;同时,压力可以抑制超导竞争序中电荷密度波（CDW）的转变,从而增强材料的超导电性,2H相Ta S2的超导转变温度由常压的0.8 K提升到10 GPa下的8.5 K。但是,Ta S2高压下的结构和性质的研究还不完善。科学家也探究了Ta-S体系中的Ta S3、Ta3S2、Ta6S、Ta2S等化合物,但缺乏对其高压下的研究。针对上述问题,我们在本文中利用CALYPSO结构搜索与第一性原理计算方法对高压下Ta-S体系的晶体结构、电子性质以及超导电性进行了系统研究,预测了新型Ta-S超导结构,分析了高压下结构调制对Ta-S材料体系电子性质的影响,取得了以下创新性成果:1、对TaS2高压下晶体结构及物理性质的理论探索。我们预测到了已知的常压1T和2H相,在更高压力区间还发现了两种Ta S2三维共价结构C2/m（27-59 GPa）和I4/mmm（59-200 GPa）,完善了Ta S2在高压区的相关研究。其中C2/m-Ta S2具有金属导电性,而高压I4/mmm相具有超导电性,观察到Ta S2的超导电性随压力会逐渐消失,之后会在高压新相I4/mmm中重新出现,表现为奇特的超导体—金属—超导体的转变。高压I4/mmm相的超导转变温度在60 GPa时为7.62 K,并且可以持续稳定至200 GPa的高压条件下。此部分工作已经在实验中得以验证（npj Quantum Materials 6,20（2021））。2、新型Ta-S超导材料的预测和探索。探索了不同化学计量数TaxSy化合物（x,y=1～4）在0-200 GPa压力下的稳定结构。我们成功预测出了6种在高压下热力学及动力学稳定的Ta-S化合物,即Ta S3、Ta S2、Ta2S3、Ta S、Ta2S和Ta3S。在探索这些化合物的稳定相超导电性的过程中,我们发现了一种新型层状的Ta S3超导结构,空间群为P21/m。在相对较低的50 GPa压力下,其临界温度Tc为23.6 K,是目前已知TMD中的最高值。并且其具有较强的电声耦合（λ～1.97）,是一种强电声耦合的超导材料。我们进一步研究了其高超导特性的物理机理,主要来自嵌套的费米面及其诱导的声子软化。此工作拓展了TMD类化合物的研究空间,为实验开展新型Ta-S超导材料的样品制备与物性探索提供了必要的理论基础和保障。