【摘 要】
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当前锂离子电池使用的商业化石墨负极的理论比容量仅为372 m Ah g-1,已无法满足社会对二次离子电池高容量的需求,因此开发更高比容量的负极材料成为了当前能源研究中的一个热点。其中,硅凭借其高达4200 mAh g-1的理论比容量成为了最具潜力的候选负极之一。然而由于嵌锂过程中高达280%~420%的体积膨胀,纯硅在电池循环充放电过程中会发生粉碎,导致快速且不可逆的容量损失,严重阻碍了其实际应用
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当前锂离子电池使用的商业化石墨负极的理论比容量仅为372 m Ah g-1,已无法满足社会对二次离子电池高容量的需求,因此开发更高比容量的负极材料成为了当前能源研究中的一个热点。其中,硅凭借其高达4200 mAh g-1的理论比容量成为了最具潜力的候选负极之一。然而由于嵌锂过程中高达280%~420%的体积膨胀,纯硅在电池循环充放电过程中会发生粉碎,导致快速且不可逆的容量损失,严重阻碍了其实际应用。将硅与其他材料复合而成的硅基复合材料可以有效的缓解硅在嵌锂过程中的体积膨胀,已成为改善硅材料循环稳定性的有效策略之一。为了进一步提高硅基复合材料的循环稳定性,需要对硅基复合材料的结构进行优化设计。本文首先对硅基复合材料的机械失效机制进行了仿真。然后,基于仿真结果,本文通过引入多孔结构缓解了碳包覆硅结构中的大应力问题,通过掺杂MXene(Ti3C2)解决了硅碳纳米纤维结构中硅纳米颗粒团聚与界面接触不稳定问题。具体研究结果如下:(1)基于力学和电化学仿真模拟了充电和过放电时硅基复合材料的机械失效过程,提出了基于接触损伤的机械失效机制。此外,通过对结构和电化学稳定性的研究,确定了基体材料的最佳杨氏模量区间,同时发现深包覆硅结构更有利于提高电极的电化学稳定性;(2)基于“盐析”法制备了多孔碳包覆硅(pCCSi),并且实现了多孔结构的可控调节。p CCSi在电流密度500 m A g-1下循环300圈和500圈后分别展现了最高达88.98%和64.45%的容量保持率;(3)基于“双分散”策略制备了掺杂MXene的硅碳纳米纤维(Si@MX/CFs)。相比于未掺杂的硅碳纤维,Si@MX/CFs的单位极化容量整体降低了~0.3 m Ah m A-1,在电流密度500 mA g-1下循环300圈后的容量保持率提升了15.05%。
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