超级电容器作为一种新型电化学储能装置,因具有功率密度大、循环寿命长以及环境友好等特性而引起广泛关注。电极材料是决定其电容特性的关键因素,其中有序介孔碳材料(OMC)因孔隙结构发达、比表面积较大以及孔径适中等优点成为超级电容器电极材料的研究热点。然而,单纯的有序介孔碳应用于超级电容器仍存在能量密度低的问题。石墨烯具有理论比表面积大、理论比容量高、导电性好,MnO2具有理论比电容高,将有序介孔碳与石墨烯、MnO2复合有望能够利用它们各自的优势,提升OMC比容量的同时,弥补石墨烯自身易团聚,MnO2电导率低的缺点,达到提升超级电容器能量密度的目的。本文针对碳基超级电容器能量密度低的问题,提出了将OMC与磺化石墨烯(SG)、MnO2复合,致力于制备出一种高性能的超级电容器电极材料。主要研究内容和结论如下:(1)为了提高有序介孔碳的比表面积,第二章选择正硅酸四乙酯(TEOS)和三嵌段共聚物F127为双模板剂,酚醛树脂预聚体为碳源,通过溶剂挥发自组装的方法,制备高度有序的介孔碳/二氧化硅复合材料,然后用NaOH溶液除去SiO2骨架进一步造孔得到有序介孔碳材料(OMC)。通过对比分析不同碳与SiO2比例、不同碳化温度对材料的微观结构和电化学性能的影响,得出最佳条件。其中,在800℃下,OMC-40材料孔隙发达,比表面积高达1794.09m2/g。电化学测试结果表明,在1.0A/g的电流密度下,OMC-40电极材料的比电容量高达196.6F/g,5000次循环后比电容是初始比电容的98.9%。OMC相互连通的介孔通道有利于电解质离子运输,因而具有比常规高比表面积活性炭高的倍率性能,是具有储能前景的超级电容器电极材料。(2)为了提升OMC的电导率,在第二章获得OMC的基础上,第三章选择高导电石墨烯和有序介孔碳复合的方法制备出具有优异电化学性能的OMC/SG复合材料。通过XRD,TEM,XPS等测试手段对OMC/SG结构分析。结果表明,OMC/SG复合材料具有高度有序的二维六方p6mm介观结构,晶格尺寸和孔径分别接近10nm和4nm。磺化石墨烯通过共价键和氢键结合到互穿网络结构中,并且高度分散在OMC基质中。OMC/SG复合材料的比表面积高达1708.78 m2/g,介孔比例高达80%。作为超级电容器电极材料,OMC/SG在1.0 A/g下的比电容高达314.2 F/g,远高于OMC电极的196.6 F/g。此外,OMC/SG复合材料具有良好的倍率性能(在电流密度高达100 A/g时,相对于0.5 A/g电容保留率为71.9%)和优异的循环稳定性(经过5000次循环后,比容量保留101.1%)。特别提到的是,在1 A/g时,OMC/SG的面积比容量(Cs)增加到18.4nF/cm2,远大于碳基材料。OMC/SG复合材料互连的多孔结构有利于电解质进入和快速扩散,而磺化石墨烯还可以促进电子的传输并提供电极与电解质更好的界面润湿性,由此获得优异的电荷储存性能。(3)为了进一步提升OMC/SG的比容量,MnO2因为具有极高的理论比电容(1370 F/g),在OMC/SG材料表面通过与KMnO4氧化还原反应获得有序介孔碳/MnO2复合材料(C/MnO2),其中,高比表面积、高导电性的OMC/SG不仅作为MnO2生长的基板,而且还作为导电通道增强电化学性能。SEM、TEM、XRD结果表明,MnO2是直径约为5nm的单斜δ-MnO2纳米线,C/MnO2-110具有双峰孔结构和较高的比表面积(684.25m2/g)。与C/MnO2-0相比,由于MnO2的法拉第氧化还原反应,C/MnO2电化学性能显着增强,其中,最佳组分C/MnO2-110在6M KOH电解质中表现出优异的电化学性能,在0.5 A/g电流密度下比电容高达756.2 F/g。以C/MnO2-110为正极和C/MnO2-0为负极组装成非对称超级电容器在450 W/kg的功率密度下表现出高达34.56 Wh/kg的能量密度,5000次循环后容量保留率仍高达87%。C/MnO2优异的电化学性能使其在超级电容器电极材料具有巨大的潜力。