【摘 要】
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当前全球工业快速发展与人口日益增长使环境与能源问题日益加剧,寻找清洁的可再生能源对人类来说是当务之急。其中太阳能安全、可持续等优点使其在众多新能源中脱颖而出,从而为新能源经济燃料的生产开辟了新途径。半导体光催化材料光分解水制氢是一种经济、低碳的太阳能转化技术。但是传统的光催化材料普遍存在太阳能转化效率低、电子空穴复合率高等问题,限制了它们的发展,因此开发具有高效率的光催化剂成为了主要的难点与未来的
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当前全球工业快速发展与人口日益增长使环境与能源问题日益加剧,寻找清洁的可再生能源对人类来说是当务之急。其中太阳能安全、可持续等优点使其在众多新能源中脱颖而出,从而为新能源经济燃料的生产开辟了新途径。半导体光催化材料光分解水制氢是一种经济、低碳的太阳能转化技术。但是传统的光催化材料普遍存在太阳能转化效率低、电子空穴复合率高等问题,限制了它们的发展,因此开发具有高效率的光催化剂成为了主要的难点与未来的方向。在众多光催化材料中,具有可调控的能带结构以及丰富活性位点的金属-有机框架（Metal-Organic Frameworks,MOFs）的多孔配位聚合物备受关注。本文以稳定性优异及多孔的UiO-66-NH2为载体,设计并合成了具有高效电荷分离的UiO-66-NH2基复合材料并对其进行了结构表征,同时通过协同光照X射线光电子能谱（SI-XPS）技术及开尔文探针原子力显微镜（KPFM）对光催化过程中复合材料的作用机制进行了深入研究。具体研究内容如下:1、Ni S修饰的UiO-66-NH2光催化剂及光分解水性能研究通过原位光沉积的方法合成了Ni S助催化剂修饰的UiO-66-NH2材料。实验结果分析表明,在该催化剂中,由于Zr-S界面化学键的形成,使光生电子通过界面Zr-S键从UiO-66-NH2快速转移到Ni S表面参与还原反应,留在UiO-66-NH2中的光生空穴与反应体系中的三乙醇胺进行氧化反应,从而使光生电子空穴对高效分离,提高了催化效率。从而UiO-66-NH2@Ni S展现出优异的析氢活性(968μmol·g-1)以及稳定性。这项工作不仅为金属有机框架材料中的电荷转移方向提供了独特的见解,同时还强调了基底材料与析氢助催化剂之间界面键合和电子转移的关键作用,这对于开发高活性和高稳定的光催化材料来说是至关重要的。2、Bi2WO6修饰的UiO-66-NH2光催化剂及光分解水性能研究通过采用一步水热法将Bi2WO6纳米片原位生长在UiO-66-NH2材料上,该非贵金属修饰的光催化剂析氢速率可达到971.3μmol·g-1·h-1。但是,由于光照条件下Bi2WO6被还原是不可逆反应,所以导致复合光催化剂UiO-66-NH2@Bi2WO6在稳定两个循环后活性就开始下降。采用了原位XPS和KPFM技术来探究UiO-66-NH2@Bi2WO6光催化剂在光照条件下的动态电荷转移变化。结果表明光激发状态下,光生电子从UiO-66-NH2转移到Bi2WO6表面参与电子还原反应,空穴则留在UiO-66-NH2上与TEOA发生氧化反应,使得光生电子空穴在空间上独立,进而提高催化活性。该工作为设计新型MOFs基改性光催化材料提供了新思路。
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