在铁基费托合成中人们已发现ε-Fe2C、ε-Fe22C、Fe7C3、x-Fe5C2、θ-Fe3C等铁碳化合物。很多研究组认为这些化合物特别是x-Fe5C2是主要催化活性组分。因此，对铁碳化合物的微观结构的研究有助于理解反应机理和设计新型催化剂。此前，虽然人们基于密度泛函理论(DFT)做了一些关于铁碳体相和表面的计算工作，但始终未涉及到铁碳团簇的催化理论研究。　　首先，开发并采用了一套基于DFT的Basin Hopping随机成键结构搜索方法(RBBH)，寻找FexCy(x=1～8;y=1～8)以及固定铁碳比不同尺寸的铁碳团簇的最稳定原子几何排列构型。研究发现，铁碳团簇的原子排列不同于目前已知的稳定铁碳体相。在体相结构中碳单原子分散地填充在铁原子阵列空隙中，然而在团簇中碳原子倾向于在团簇表面富集。随着碳原子数目增多，碳原子在团簇表面开始形成碳链并且逐步生长，最后交联。还考察了不同尺寸的铁碳团簇的电子构型和CO的化学吸附行为。发现随着尺寸的增加，团簇的电子性质有显著的变化:从半导体性到半金属性最后变成导体。铁原子和碳原子之间的电子转移也随着尺寸的增长而增多，有向体相电荷分布发展的趋势。同时，Fe-Fe键随着团簇尺寸的生长而拉长，也有向体相Fe-Fe键长发展的趋势，然而Fe-C和C-C键长基本不变。据此，认为铁碳团簇增长到一定尺寸的时候，Fe-Fe键长变得和体相一样并且能够有助于碳原子的渗透从而形成体相结构前驱体。虽然CO在团簇上和表面上的吸附能大体一致并且都会发生明显红移现象，但是在团簇中CO趋于单配位吸附而在表面上趋于多配位吸附。　　其次，基于DFT编写了一套模拟团簇原子沉积过程的软件。在程序中，利用DFT计算在团簇上搜寻最稳定的吸附位点，再在吸附位点上添加原子，如此往复，逐步形成大的铁碳团簇。从不同的前驱体出发，获得了铁碳团簇的详细的生长轨迹:从单个碳原子会长出一条直线的长链;从5元碳环上增长会得到具有休克尔4n+2的交替变换的碳环;在不同数目的铁原子基底上具有不同的碳链增长模式;C2原子会诱导铁团簇的呈雪花状生长。此沉积程序深刻地展示了基于DFT理论的解铁碳的相互作用的特点，为新型催化剂的设计、合成、改性等提供了重要的参考。　　最后通过对FenSm和FenCm(n、m=1～8)团簇的结构、结合能和HOMO-LUMO能级间隔对原子数目“二维棋盘格式”作图分析对比，进一步了解铁碳相互作用特殊性。