科技的进步和人类社会发展的必然趋势造就了人们对于新型高能量密度、可循环利用、环境友好的能量储存体系的广泛需求。传统的化石能源由于其在世界范围内储量的大幅度减少和对环境过度的污染等问题,已经渐渐无法适应社会生活高度发展的潮流。开发新型高能量密度储存体系迫在眉睫。锂硫电池作为一种具有高能量密度(2600 wh kg-1)和高理论比容量(1672 mAh g-1)的能量储存体系,近几年来以其具备较好的商业化前景一直受到研究人员们的关注。但是需要注意到的是,在其实用化过程中,锂硫电池仍然存在下列几点亟待解决的问题,首先,正极硫材料和其电极反应中间体多硫化锂的本征非导电性会大幅度降低活性材料硫的利用率。其次,在传统液态锂硫电池体系中,由于所采用的电解液多为醚类物质,导致电极反应过程中的硫中间产物多硫化锂溶于电解液并随液相扩散至负极,直接与负极锂金属发生反应且随后附着在锂表面,造成正极活性材料硫的损失,电池容量衰减严重,此过程也被称为锂硫电池中的穿梭效应。第三,活性硫材料在电化学反应过程转化为多硫化锂的过程中伴随着大约80%左右的体积膨胀效应,电极结构的机械性能将面临较大考验。第四,锂负极枝晶的不均匀生长并刺穿隔膜会导致电池存在严重的安全隐患。针对以上各种问题,本论文尝试提出一种基于硫正极和硅负极的固态全电池体系构建思路。首先,对于用于代替全电池中锂负极材料的硅负极和锂硫电池中的硫正极,我们通过利用高机械性能和富极性官能团共价交联的聚丙烯酰胺(C-PAM)粘结剂来改善其循环性能,使之有望适用于此全电池体系。其次,我们进一步通过对硫正极宿主材料的改进,构建基于过渡金属硫化物和石墨烯的二维层状硫宿主材料,以期优化锂硫电池正极,提高硫负载量,增强其在不同电流密度下的电池循环性能。最终,我们研究了基于改性PEO基有机固态电解质对传统锂离子电池体系的兼容性和电化学性能,尝试寻找适合此种固态全电池的全固态有机电解质体系。通过利用XRD、FTIR、SEM、TEM、Raman、TG等测试方法,我们对以上三种改进方法所制备的相应材料的成分、微观结构、官能团种类等进行分析。在揭示了各种材料微观组织结构特性、官能团所起作用的前提下,我们进一步对其各自应用的电池体系进行恒流充放电、循环伏安测试、交流阻抗等电化学方面的性能测试。我们所专注的研究工作主要涵盖以下几个方面:(1)制备具备高机械性能和富极性官能团的共价交联聚丙稀酰胺作为锂离子电池硅负极和锂硫电池硫正极的粘结剂,一方面于锂硫电池正极方面,富极性官能团可以在电池循环中起到抑制多硫化锂穿梭的作用。另一方面于两种电极体系,高机械性能的粘结剂对保持电极完整性,增强电极机械性能方面都会起到积极作用。结果表明,交联度为0.1%,浓度为5%的共价交联聚丙烯酰胺可以被拉伸至原有长度的6.1倍以上。通过SEM等表征手段分析,采用这种聚丙烯酰胺作为锂离子电池硅负极的粘结剂,电极循环过程后极片的完整性可以被很好保持。装配半电池进行测试,在0.1 C倍率下,电池循环100圈后容量为2843 mAh g-1,对应容量保持率为90.1%。在倍率性能测试中,在1C,5C,10C,20C的倍率下,电池可逆容量分别为2736.3,2547.7,2443.6,2315.4 mAh g-1。电池不仅在循环性能测试上表现优异,而且在不同倍率测试条件下体现出的可逆容量也很突出。在锂硫电池硫正极的应用方面,我们通过in-situ Raman的表征方法证明了这种粘结剂的使用对抑制多硫化锂穿梭可以起到积极作用。电池性能方面,硫负载量为大约1mgcm-2,电池倍率为1C时,电池循环200圈后容量为588 mAh g-1,对应的容量保持率为97.9%,库伦效应大于98%。在较高的3C倍率下,电池可逆容量为大约470 mAh g-1。(2)通过原位自组装的方法在还原氧化石墨烯的表面生长层状过渡金属硫化物二硫化钒(VS2),构筑二维石墨烯与二硫化钒复合硫宿主材料(G-VS2)并用于锂硫电池。实验结果表明,G-VS2二维宿主材料对多硫化锂的穿梭效应具备明显的抑制作用,且在二维G-VS2的表面,长链多硫化锂和短链多硫化锂的相互转化速率可以得到加快,有利于增加硫活性材料的利用率。电池在1C和2C的倍率下,电池可逆容量可以分别达到950和800 mAh g-1。在5 C倍率下,电池300圈循环后容量约为532 mAh g-1。且对于高负载(5 mg cm-2)锂硫电池的应用方面,这种二维复合材料也可以展现出良好的适应性。(3)以聚氧化乙烯PEO为有机固态电解质基体,向其加入具有分散功能的聚顺丁烯二酸HPMA添加剂,以此降低PEO基电解质在常温下的结晶度,最终得到可以在常温下提供较高离子电导率的电解质。经过将其利用于磷酸铁锂LFP正极进行电化学测试后,我们证明了这种HPMA材料的加入可以有效提升PEO基有机固态电解质在常温下的电导率,并且使得电池得以在常温下正常工作。