【摘 要】
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氮化碳（g-C3N4）因其具有特殊的电子构型、较好的热稳定性、原料成本相对较低、生产过程简单等优势。近年来,它被广泛应用于光催化水解氢、碳还原和有机污染物分解等方面。但是,未经修饰的g-C3N4光催化性能仍然受到某些因素的限制,如:光生电子-空穴对的重组率高、比表面积小、在可见光区响应范围窄等。本文采用了超分子热聚合的方法将三聚氰胺、三聚氯氰及芳香族分子有机物在无水乙醇溶剂中搅拌一定时间,并形成超
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氮化碳（g-C3N4）因其具有特殊的电子构型、较好的热稳定性、原料成本相对较低、生产过程简单等优势。近年来,它被广泛应用于光催化水解氢、碳还原和有机污染物分解等方面。但是,未经修饰的g-C3N4光催化性能仍然受到某些因素的限制,如:光生电子-空穴对的重组率高、比表面积小、在可见光区响应范围窄等。本文采用了超分子热聚合的方法将三聚氰胺、三聚氯氰及芳香族分子有机物在无水乙醇溶剂中搅拌一定时间,并形成超分子中间体,然后经过高温煅烧合成了一系列改性g-C3N4光催化剂。通过光催化产氢和降解实验对样品的光催化性能进行了表征。分别选取苯甲酸、香草醛、对苯二胺这三种芳香族分子有机物作为掺杂剂,考察了含有不同官能团的有机物掺杂对g-C3N4结构以及性能的影响。结果表明,有机物的掺杂并没有改变氮化碳的结构,但却影响了催化剂的形貌和光学性质,其中含有氨基的对苯二胺作为掺杂剂得到的样品比表面积高达96.333 m~2/g。在可见光的照射下,4 h内的产氢量比掺杂前氮化碳样品np-CN提升了319.97μmol·g-1。选取微量4,4’,4"-三氨基三苯胺掺杂改性g-C3N4,考察了有机物的掺杂量对g-C3N4形貌、结构及光催化性能的影响。三苯胺结构的引入,可以为g-C3N4基提供大量的电子。其中,掺杂量为4 mg,即CN-P4mg具有最好的光催化性能。在1 h内光催化降解10 mg/L Rh B的降解率达到了95.7%。在可见光的照射下,4 h内的产氢速率达到了16897.3μmol·g-1h-1,产氢速率比掺杂前氮化碳样品np-CN提升了1.8倍。自由基捕获实验表明·O2-是最主要的活性物质,其次是h+和·OH。基于三苯胺结构的优异性,又选取了二苯氨基-4-苯甲醛作为有机物掺杂改性g-C3N4,同时制备了不同掺杂量的改性g-C3N4。研究表明,二苯氨基-4-苯甲醛的掺杂使氮化碳呈现超薄的片层结构,其中CN-D2mg样品具有最高的光催化降解能力,光催化降解Rh B的降解率达到了97.8%。经过5次循环实验后,光催化降解率依然高达89.6%。通过光催化水解氢实验可以看出,4 h内CN-D2mg的产氢速率为14581.1μmol·g-1h-1,产氢速率比掺杂前氮化碳样品np-CN提升了约1.6倍。
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