【摘 要】
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随着新能源技术的不断开发与研究,光催化水解制氢现成为能源领域的研究热点。能否经济、高效地光解水制氢,核心在于合成高活性、高选择性的光催化剂。基于乙酰丙酮钌配合物价态变化丰富,且在近红外区有明显的吸收峰等特性,选用电子传输效应好、含共轭结构的氮、硫小分子配体,合成乙酰丙酮钌系列配合物,探究其光电性质及光催化水氧化制氢性能。以Ru(acac)_3为原料,与腈类小分子配体(乙腈、丁腈、苯腈)进行还原反应
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随着新能源技术的不断开发与研究,光催化水解制氢现成为能源领域的研究热点。能否经济、高效地光解水制氢,核心在于合成高活性、高选择性的光催化剂。基于乙酰丙酮钌配合物价态变化丰富,且在近红外区有明显的吸收峰等特性,选用电子传输效应好、含共轭结构的氮、硫小分子配体,合成乙酰丙酮钌系列配合物,探究其光电性质及光催化水氧化制氢性能。以Ru（acac）3为原料,与腈类小分子配体（乙腈、丁腈、苯腈）进行还原反应,合成了含有两个acac的钌配合物[（acac）2RuⅡ（CH3CN）2]、[（acac）2RuⅡ（CH3CH2CH2CN）2]（1）与[（acac）2RuⅡ（Ph CN）2]（2）;以（acac）2Ru（CH3CN）2为原料,分别与含共轭结构的氮、硫配体（4,4’-二甲基-2,2’-联吡啶（dimbpy）、邻菲罗啉（phen）、邻苯二胺（1,2-（NH2）2C6H4）、4-溴邻苯二胺（1,2-（NH2）2C6H3-4-Br）、Na[S2CNMe2]）进行反应,得到含有两个acac结构的钌配合物[（acac）2RuⅢ（dimbpy）]（PF6）（3）、[（acac）2RuⅡ（phen）]（4）、[（acac）2RuⅢ（1,2-（NH）2C6H4）]（5）、[（acac）2RuⅢ（1,2-（NH）2C6H3-4-Br）]（6）和[（acac）2RuⅢ（S2CNMe2）]（7）;以Ru（acac-CF3）3与乙腈为原料,在CF3SO3H催化还原下,得到含有一个acac结构的配合物[（acac-CF3）RuⅡ（CH3CN）4]（CF3SO3）（8）;以acac H为配体在三乙胺的活化下,与Ru（DMSO）4Cl2进行配位反应,获得含有一个螯合环结构的配合物[（acac）Ru Ⅱ（DMSO）3Cl]（9）。通过X-射线衍射分析确定配合物1～9的分子结构;通过核磁共振与红外光谱对配合物1～9进行表征分析;并进行紫外、荧光等光物理性质和电化学性质分析。根据配合物的光电性质,筛选含共轭配体的配合物3～7在可见光区（λ>420nm）进行光催化水解制氢性能测试。
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