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富营养化已成为国内外湖泊污染的主要问题,磷作为富营养化的限制性因子之一,备受关注。在有效控制外源磷污染的同时,内源磷的释放逐渐成为关注的焦点。
铁磷是沉积物磷中最活跃的部分,且铁氧化物是沉积物中氧化还原体系的主要调控者。铁磷的形态和活性受沉积物氧化还原过程影响较大。因此,研究氧化还原过程中铁磷的变化对系统认识磷的地球化过程具有帮助。
本文引入电化学方法逐步生成混价态铁氢氧化物,并研究该过程中混价态铁氢氧化物对无机磷的固定作用,同时探讨氧化、pH、常见离子等对该作用的影响;实验室培养条件下模拟铁氧化物的生物还原-氧化-再还原-再氧化过程,以此研究氧化还原过程对铁结合态磷有效性的影响。结果表明:
1、混价态铁氢氧化物对磷的作用可用Langmuir等温吸附方程描述,对磷的最大吸附量为56.8mg/g,亚铁的存在产生了较大的磷吸附容量;氧化过程磷吸附容量的下降进一步证明了二价铁氧化物对磷的固定能力强于三价铁氧化物。
2、pH对混价态铁氢氧化物的固磷能力影响显著,吸附容量随pH的增大先增大后减小:中性条件下,混价态铁氢氧化物的磷吸附容量最大,弱酸、弱碱条件都不利于磷的固定。
3、常见离子对混价态铁氢氧化物磷固定能力的影响各有不同,其中钙可增大混价态铁氢氧化物对磷的吸附容量,而硫则因硫化亚铁的生成降低了混价态铁氢氧化物的固定能力,铵对混价态铁氢氧化物固定磷的影响较小。
4、厌氧条件下铁还原微生物可利用无定形铁和针铁矿,且更易以无定形铁为最终电子受体;不同碳源实验比较发现,铁还原微生物在有机物料为碳源时对铁氧化物的还原效率较高;亚铁的生成过程伴随着水溶性磷和交换性磷的降低,且亚铁与水溶性磷负相关;氧化过程则引起水溶性磷的小幅增加,说明二价铁氧化物对磷的固定能力更强。
5、铁氧化物经氧化还原交替过程作用后,磷吸附容量显著升高,有效地降低了磷的生物有效性;矿物X-衍射分析结果表明,铁氧化物经微生物还原后优先生成蓝铁矿,且在氧化过程中不易被氧化释放磷,再次还原后高磷浓度下仍能将剩余的铁氧化物转化为蓝铁矿而固定磷,低磷浓度时也同样可以提高铁氧化物的磷吸附容量,降低磷的生物有效性。