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化石燃料的燃烧和机动车尾气排放的氮氧化物会造成许多环境问题,如酸雨、雾霾、光化学烟雾等,从而危害动植物的健康,并造成大量财产损失。因此,控制氮氧化物的人为排放势在必行。在多种氮氧化物排放控制技术中,NH3-SCR技术是目前最有效且广泛应用的技术,而高效的催化剂是这一技术应用的关键。目前被广泛使用的商业催化剂是V2O5-WO3(Mo)/Ti O2催化剂,这一催化剂具有较高的活性和抗硫中毒性能,但是同时也存在高温选择性低、耐碱金属能力差等问题。烟气中除了NOx以外,往往还含有碱金属、重金属以及磷等物质,这些物质会造成催化剂中毒失活。因此,开发高活性高抗中毒性的脱硝催化剂,并深入探究其机理是目前脱硝催化剂研究的重点。本文从选择强酸性载体、选择酸性前驱体、掺入助剂的角度设计并制备了高效抗中毒的脱硝催化剂。并借助多种表征手段对催化剂的抗中毒机理进行了系统的研究。本文内容如下:(1)通过溶胶凝胶法制备了层状磷酸锆材料,以此作为催化剂载体合成了负载型的Ce O2/Zr(HPO4)2催化剂。由于磷酸锆的强酸性使催化剂具有高的催化活性,并且1%K中毒后催化剂活性基本没有降低。通过SEM发现催化剂的确呈现出层状结构,并且EDS线扫结果显示催化剂表面的Ce含量远少于K的含量,可知催化剂的活性组分大都进入到催化剂的体相中,推测活性组分是进入到了层间。由于强酸性和层间作用的双重保护使得催化剂具有良好的抗中毒能力。(2)以强酸性的纳米沸石为前驱体,制备了类沸石的无定型Ce-Si5Al2Ox催化剂。对比了这一催化剂与负载型的Ce O2/Si5Al2Ox催化剂及Ce-beta催化剂的活性和抗钾中毒、磷中毒及磷钾共中毒性能。结果表明Ce-Si5Al2Ox催化剂具有与分子筛催化剂媲美的活性和优异的抗碱金属性能。由于Ce-Si5Al2Ox催化剂独特的结构,使中毒物质钾和磷更容易与硅位点结合,从而保护了结合在铝位点上的活性组分,使催化剂具有较好的抗钾磷共中毒能力。相比之下Ce O2/Si5Al2Ox催化剂的活性及抗钾磷中毒性能都较差;Ce-beta催化剂具有优异的SCR性能和抗钾中毒性能,但是磷中毒却会严重影响催化剂的结构和氧化还原性导致其严重的不可逆失活。(3)通过铈交换后增加一步铜交换合成了具有双活性组分的Ce Cu-Si5Al2Ox催化剂。该催化剂与单组分的Ce-Si5Al2Ox催化剂相比,具有更优异的低温活性、抗硫性能及抗水热老化能力。Cu的交换可能会导致催化剂上一部分硅羟基被占据,从而降低了催化剂的抗碱金属能力。但是这一催化剂仍然具有优于一般催化剂的抗钾中毒能力。此外,对催化剂的抗重金属能力进行了考察,发现这一催化剂也具有一定的抗重金属能力。