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氮氧化物(NOx)是一类会导致光化学烟雾、酸雨、臭氧层空洞等一系列环境问题的主要大气污染物,由于其对环境和人体均会造成巨大的危害,现在各国控制氮氧化物排放的法律法规越发严格,减轻乃至消除其污染迫在眉睫。 目前以NH3为还原剂的选择性催化还原(SCR)法仍然是最广泛应用的有效脱除NOx的方法,催化剂的选择是该技术的关键。分子筛以及改性分子筛由于具有出色的活性和选择性,热稳定性也较好,其实际应用前景非常可观。其中,学术界的关注重点在以ZSM-5为载体负载各种过渡金属的催化剂体系。本文以HZSM-5为载体,采用浸渍法制备Mn改性催化剂,针对不同载体、活性组分、硅铝比、Ce掺杂改性等不同条件对其进行了研究,同时也对催化剂Mn/HZSM-5的抗水抗硫性能进行了考察,并与Mn/γAl2O3、Mn/TiO2、V-W/TiO2进行了比较,得到如下结论: 1、对于不同Mn负载量(1%、5%、10%、20%)的Mn/HZSM-5催化剂,催化剂的NO脱硝效率会随着Mn含量的增加而增加。 2、催化剂Mn/HZSM-5的NO脱除效率随载体分子筛硅铝比的增大而增大,当载体分子筛硅铝比为50时,催化剂的NO脱除效率最高且脱硝效率在90%以上的温度窗口最宽,而当硅铝比超过50后,催化剂的脱硝性能又有所降低。Ce掺杂改性的Mn/HZSM-5催化剂,NO脱除效率得到明显提升。 3、催化剂Mn/HZSM-5的抗硫性能随载体分子筛硅铝比的增大而增强,硅铝比为50时,催化剂抗硫性能最好,当硅铝比超过50后,催化剂的抗硫性能又有所降低;Ce元素的掺杂对此类催化剂的抗硫性能有明显的增强作用。和Mn/γAl2O3、 Mn/TiO2、V-W/TiO2这三类催化剂相比,分子筛型催化剂的抗硫性能较为突出。 4、水蒸气的加入对最高活性温度分别在350℃和400℃的Mn/HZSM-5以及V-W/TiO2的脱硝活性起到促进作用,而对最高活性温度分别在220℃和250℃的Mn/γAl2O3和Mn/TiO2的脱硝活性,则起抑制作用,但总的来说,5%(v/v)水蒸气对这三类催化剂的影响均不大。