【摘 要】
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燃料电池和可充电锌-空气电池的工作效率受到氧相关的电化学反应（包含氧还原反应与析氧反应,分别缩写为ORR和OER）速率的限制,而目前广泛用于氧电催化的贵金属材料制约了相关电化学装置的发展。因此,开发易得且经济的高性能氧电催化材料十分必要。本工作面向氧电催化和高性能碳素材料,分两个方向展开:以具有特有原生孔结构的中阶煤为碳源,在简单制备方法和最优制备参数的组合下得到具有优异酸碱普适ORR电催化性能的
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燃料电池和可充电锌-空气电池的工作效率受到氧相关的电化学反应（包含氧还原反应与析氧反应,分别缩写为ORR和OER）速率的限制,而目前广泛用于氧电催化的贵金属材料制约了相关电化学装置的发展。因此,开发易得且经济的高性能氧电催化材料十分必要。本工作面向氧电催化和高性能碳素材料,分两个方向展开:以具有特有原生孔结构的中阶煤为碳源,在简单制备方法和最优制备参数的组合下得到具有优异酸碱普适ORR电催化性能的无金属氮掺杂多孔碳材料,并基于制备条件筛选优化方法研究了煤种、造孔和氮掺杂参数对其ORR电催化性能的影响;在超声波辐照下通过聚合物粘合得到了具有良好ORR/OER双功能催化性能的多孔导电碳黑/三金属氧化物复合材料,并研究了超声波辐照对其催化活性位生成的影响。通过本文的工作取得的研究成果包括:（1）以肥煤为碳前体,通过KOH的化学活化和二氰二胺的氮掺杂,制得了微/介孔均衡富集的中阶煤基无金属氮掺杂多孔碳材料F-59005700,其具有较高的孔容和比表面积,表现出酸碱普适的良好ORR电催化性能,其ORR电催化性能在无金属碳材料中具有较高水平。通过调整造孔参数和煤种参数,发现F-59005700的高水平合理分级孔结构有利于潜在活性位与传质的有效平衡,是实现优异酸碱普适ORR电催化性能的重要原因。（2）研究了氮掺杂参数对中阶煤基无金属氮掺杂多孔碳本身及其ORR电催化性能的影响,发现F-59005700具有较高的氮掺杂水平,在氮掺杂对比组中具有优异的ORR电催化性能。氮掺杂会通过刻蚀对化学活化制造的基础孔结构产生一定影响,样品的最终孔结构由化学活化和氮掺杂共同塑造。F-59005700优异的酸碱普适ORR电催化性能不仅来源于其微/介孔均衡的分级多孔结构,也来自于其较高的氮掺杂水平,后者为ORR电催化提供了大量的活性位点。高水平孔结构与高水平氮掺杂的协同作用为F-59005700建立了暴露活性位点数量和有效传质通道的良好平衡,使其具备优异的酸碱普适ORR电催化性能。（3）以超声波辐照为引发聚合和形成金属氧化物的方法,通过酰胺型聚合物链的粘结制备了导电碳黑与三金属氧化物的复合材料U-Mn Ni Fe@NCC。绿色环保的超声波辐照替代了有毒有害的自由基引发剂,其还是金属氧化物活性中心形成的原因。U-Mn Ni Fe@NCC在克服金属氧化物低电导率短板的同时,还具有较高水平的金属氧化物活性位点数和快速传质过程,表现出较优越的ORR/OER双功能电催化性能,且在电化学装置中具有良好的工作潜力。这为理解超声波辐照对金属-碳复合材料组装特性的影响提供了建设性的思路和见解。
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