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二氧化碳(CO2)分离膜技术在实现CO2减排、清洁能源开发以及CO2资源化高效利用的全球重大目标中起着决定性作用。然而，高性能CO2分离膜匮乏制约了CO2分离膜技术的大规模应用。在众多类型的CO2分离膜中，多层复合膜因其成本低、容易加工成型等优点，成为最具工业化应用前景的CO2分离膜之一。为了提高CO2分离复合膜的渗透选择性能，本文将纳米填料与聚合物基质以共价键形式连接，构建相容性良好且更稳定的两相界面；借助高粘附性络合物修饰疏水中间层，改善复合膜的层间相容性；利用预堵孔工艺降低亲水性分离层孔渗，并探究疏水性堵孔剂对所制备CO2分离复合膜的影响。
首先，以单宁酸(TA)原位改性后的ZIF-8-TA纳米颗粒作为分散相，富含氨基(-NH2)的聚乙烯基胺(PVAm)作为连续相，硅橡胶(PDMS)/聚砜(PSf)为支撑体，利用TA与-NH2、Fe3+的相互作用实现PDMS层亲水改性和复合膜分离层制备一步完成，制备PVAm-TA-Fe-(ZIF-8-TA)/PDMS/PSf混合基质多层复合膜。结果表明，ZIF-8-TA颗粒表面的羟基氧化后能与PVAm上的-NH2发生迈克尔加成反应，以化学键的形式将混合基质膜分散颗粒与聚合物基质连接，增强了两相的界面相容性。而且，分离层制备过程形成的络合物TA-Fe3+黏附在PDMS中间层表面，促进了亲水分离层与疏水PDMS层的良好结合，所制备复合膜具有优异的CO2/H2分离性能。
其次，以疏水性IsoparG作为预堵孔剂，亲水性PVAm作为分离层材料，通过预堵孔工艺降低分离层孔渗，制备致密无缺陷的PVAm/PSf复合膜。结果表明，以IsoparG预填充PSf支撑体孔，减小了PVAm在膜孔中的嵌入深度，气体渗透速率明显增大。同时，随着涂膜液中PVAm浓度的降低，IsoparG预堵孔操作有效避免了分离层缺陷的产生，所制备复合膜具有较稳定的CO2/N2分离性能。然而，IsoparG与涂膜液溶剂之间密度差较小，使部分涂膜液渗入PSf支撑体孔中，分离层有效厚度增大，限制了PVAm/PSfprewet复合膜性能的进一步提高。
首先，以单宁酸(TA)原位改性后的ZIF-8-TA纳米颗粒作为分散相，富含氨基(-NH2)的聚乙烯基胺(PVAm)作为连续相，硅橡胶(PDMS)/聚砜(PSf)为支撑体，利用TA与-NH2、Fe3+的相互作用实现PDMS层亲水改性和复合膜分离层制备一步完成，制备PVAm-TA-Fe-(ZIF-8-TA)/PDMS/PSf混合基质多层复合膜。结果表明，ZIF-8-TA颗粒表面的羟基氧化后能与PVAm上的-NH2发生迈克尔加成反应，以化学键的形式将混合基质膜分散颗粒与聚合物基质连接，增强了两相的界面相容性。而且，分离层制备过程形成的络合物TA-Fe3+黏附在PDMS中间层表面，促进了亲水分离层与疏水PDMS层的良好结合，所制备复合膜具有优异的CO2/H2分离性能。
其次，以疏水性IsoparG作为预堵孔剂，亲水性PVAm作为分离层材料，通过预堵孔工艺降低分离层孔渗，制备致密无缺陷的PVAm/PSf复合膜。结果表明，以IsoparG预填充PSf支撑体孔，减小了PVAm在膜孔中的嵌入深度，气体渗透速率明显增大。同时，随着涂膜液中PVAm浓度的降低，IsoparG预堵孔操作有效避免了分离层缺陷的产生，所制备复合膜具有较稳定的CO2/N2分离性能。然而，IsoparG与涂膜液溶剂之间密度差较小，使部分涂膜液渗入PSf支撑体孔中，分离层有效厚度增大，限制了PVAm/PSfprewet复合膜性能的进一步提高。