石墨烯因其独特的晶体结构,有着极大的比表面积、优异的力学性能、导电性能、导热性能等特性,是一种极具吸引力的材料。石墨烯薄膜作为石墨烯宏观组装材料的一种重要形态,较好地保留了单片层石墨烯的优异性能,使得它在能源存储与转换、电磁屏蔽、导热、传感器等领域有着广泛的应用前景。为了适应现代生活对于材料柔韧性能的需求,开发一种柔韧、可折叠的石墨烯膜材料具有十分重要的意义。目前,制备石墨烯薄膜的方法可以归纳为两种:一种是采用石墨烯纳米片直接成膜,另一种则是通过氧化石墨烯成膜后经过进一步的还原处理而得到。对于前者,其制备过程主要涉及物理方法,而制备的石墨烯薄膜的力学性能通常较差。现有方法所制备的柔性石墨烯膜虽然可以弯曲,但是绝大部分不可折叠,或者折叠后会产生塑性形变甚至发生断裂。同时,石墨烯膜多为紧密堆砌的片层结构,而这种实心结构不利于石墨烯膜在能源存储方面的应用。受聚合物泡孔增韧理论的启发,针对现有技术存在的问题,本论文采用受限发泡,引入夹具材料,通过化学还原与物理压力的协同作用,制备出了一种可反复折叠的柔性石墨烯膜。具体工作如下:1、使用氧化铝陶瓷片作为夹具材料,在水合肼还原氧化石墨烯膜的过程中,通过夹具材料对薄膜施加压力,限制薄膜在厚度方向上的膨胀,制备出表面光滑的多孔柔性石墨烯膜。该超柔韧还原氧化石墨烯膜在单重或多重多次折叠后能快速恢复,且在折叠发生处不产生塑形形变、不留折痕。同时,本论文采用涂布还原试剂的方法降低了化学还原剂的使用量。2、将上述方法制备的独立支撑的超柔韧还原氧化石墨烯膜用作两电极超级电容器的电极,不需要添加额外的导电物质和粘接剂,在单重或双重多次180°折叠后,超级电容器的电化学性能依旧能够得到很好的保持;三电极测试系统的测试结构证实了该超柔韧还原氧化石墨烯膜在能量存储方面具有优异的循环稳定性能;同时,将超柔韧还原氧化石墨烯膜作为骨架材料,吸收液体小分子或聚合物后呈现出类形状记忆的表现,为形状记忆材料的制备提供了一种通用的方法。3、将单片层的二硫化钼添加进氧化石墨烯溶液中,制备成二硫化钼/氧化石墨烯复合膜,并采用上述还原方法制备出蜂窝孔洞状的柔性二硫化钼/还原氧化石墨烯复合膜,该柔性复合膜能够折叠180°而不发生破裂,同时可以用作超级电容器柔性电极。