论文部分内容阅读
本论文目的是得到强酸性和高水热稳定性的介孔分子筛。方法是两步水热合成法,即将微孔分子筛的次级结构单元引入到介孔结构中从而提高其酸性及水热稳定性。借助各种测试表征手段,开展了在碱性介质下含有Beta沸石次级结构单元的六方相介孔分子筛的合成、表征和催化性能的研究。并考察了分子筛酸性位及几种离子交换对分子筛的影响。主要研究结果如下:
合成出含有Beta沸石次级结构单元的纳米簇,然后进行组装得到含有Beta沸石次级结构单元的介孔分子筛MBeta-B-41。所合成的介孔分子筛具有较好的长程有序性、较窄的孔径分布、较大的比表面积和孔容;分析结果表明,用两步水热合成法制备的介孔材料含有Beta沸石次级结构单元;具有较强的酸性及较好的水热稳定性;其中的铝元素绝大部分以骨架铝形式存在,大部分硅以Q4状态存在。通过对不同晶化时间纳米簇所制备的介孔分子筛考察看来,随着纳米簇晶化时间的延长,总体上,所合成的介孔分子筛总酸量增加。并且两步法合成出的介孔分子筛的强酸性是由介孔、微孔共同作用的结果。
通过对三种离子交换方法的对比得出了,在NH4NO3交换液中加人一定量的稀HNO3使交换液的pH值为1-2,可以保持介孔结构完好性。
通过几种分子筛对异丙苯和1,3,5-三异丙苯裂化性能的考察,说明利用两步法合成出的介孔分子筛具有大孔径和强酸性的特点,表现优良的裂化性能。对纳米簇晶化不同时间所制备的介孔分子筛对异丙苯和1,3,5-三异丙苯裂化性能的考察来看,对于异丙苯的转化率,晶化72h纳米簇所制备的介孔分子筛较高。而对于三种离子交换处理的介孔分子筛来说,用酸调过NH4NO3交换液处理过的分子筛,其裂化转化率最高。这些结果表明,用两步法合成的催化材料对于大分子裂化比MCM-41和微孔分子筛具有更为优异的催化性能。