【摘 要】
：
电解水制氢是目前极具潜力的绿氢生产技术。为了进一步降低成本、提高制氢效率,需要发展能在低过电势下实现大电流密度在阴极析氢（Hydrogen evolution reaction,HER）以及阳极析氧（Oxygen evolution reaction,OER）的电催化剂。相关研究证明,Co基催化剂的HER以及OER催化活性相对较高,且由于其成本相对较低、制备简单、易于调控活性结构。因此,有望替代贵
论文部分内容阅读
电解水制氢是目前极具潜力的绿氢生产技术。为了进一步降低成本、提高制氢效率,需要发展能在低过电势下实现大电流密度在阴极析氢（Hydrogen evolution reaction,HER）以及阳极析氧（Oxygen evolution reaction,OER）的电催化剂。相关研究证明,Co基催化剂的HER以及OER催化活性相对较高,且由于其成本相对较低、制备简单、易于调控活性结构。因此,有望替代贵金属电催化剂。然而,单一Co活性物种难以使得电催化剂在低过电势下实现大电流密度HER和OER。因此,亟需通过有效策略来改善其活性结构,进而增强催化性能。本文通过合金化、复合、形成双金属化合物等方法策略,调控了Co基催化剂原有的活性结构,成功实现了低过电势下大电流密度HER与OER。本文主要研究内容包括以下三个方面。（1）通过Co与Ni的合金化,并将Co/Ni合金与碳纳米管（Carbon nanotube,CNT）以及三聚氰胺（Melamin,ME）进行结合,得到了Co/Ni合金@CNT,以此作为HER和OER双功能催化剂。研究发现,Co/Ni合金化暴露了更多活性位,提升了电化学活性面积;同时,CNT的存在大幅度提高了电荷转移效率。在最优化样品Co/Ni（1:1）@CNT的促进下,在1 M KOH中10和1000 m A cm-2的HER电流密度对应的过电势(η10-HER与η1000-HER)分别为96以及393 m V;10和500 m A cm-2的OER电流密度对应的过电势(η10-OER与η500-OER)为345以及498 m V。（2）利用Fe离子交换后的ZIF-67作为前驱体,在空气气氛下煅烧得到一系列ZIF-67（1:X）Fe（1:Y）电催化剂。结构表征发现,它们是由Co3O4与各种Fe氧化物（Fe2O3,Fe3O4或Co Fe2O4）构成的复合氧化物。其中,最优化样品是ZIF-67（1:4）FE（1:1）。在它的促进作用下,在1 M KOH中,η10-HER为125 m V,η1000-HER为381 m V;η10-OER为295 m V,η500-OER为375 m V。该样品高效双功能催化性能归因其电化学活性面积最大,且有着最小的电荷传递电阻。（3）通过柠檬酸法并以尿素进行改性,在空气中煅烧得到了钴锰双金属氧化物。对Co/Mn比例进行了多次调节,制备得到的产物均为尖晶石结构的（Co,Mn）（Co,Mn）2O4。尽管晶体结构类似,但是不同的Co/Mn比例仍然使得表面活性组分得以优化,使其更适合HER或者OER反应。在这之中urea-Co Mn（2:1）-500的HER催化性能最为突出,同时urea-Co Mn（1:1）-500的OER催化性能在该系列样品中是最好的。在1M KOH中,前者对应的η10-HER为177 m V,η1000-HER为414 m V。后者对应的η10-OER为308 m V,η500-OER为471 m V。
其他文献
＜正＞叶舟是当代文坛一位重要的小说家，梳理他早期的小说，尤其是大量的中短篇小说，气韵优雅，质朴柔和，多面向底层或生活的褶皱部分，多书写现实或人性的困境，显示出他精神内部对人性和小人物命运的关怀和悲悯。叶舟更是一位杰出的诗人，他的诗歌天马行空，沧桑悲凉，大气磅礴，充满着西部的野性和辽阔，阅读时常被其语言背后的神秘感震撼。同他的诗歌不同的是，
随着全球经济的发展,石油、煤炭和天然气等化石燃料被大量开采和消耗,带来严重的环境污染。在此背景下,清洁的可再生能源受到广泛重视,并得到迅速发展。为解决可再生能源大规模存储应用中存在的间歇性等问题,需要开发高效、安全和低成本的电化学储能系统。由于水系有机液流电池所使用的有机电解质材料具有高度的可设计性、潜在的低成本、安全和环境友好等优势,成为各种电化学储能技术中最具发展潜力的候选者之一。在本研究工作
光电化学（PEC）作为一种新型的检测技术,将光化学和电化学综合起来,分离了激发信号与检测信号,降低了背景噪音,减小了信噪比,从而有效地提高传感器的选择性和稳定性。自供能传感器是一种不需要外部提供能源的传感器,它更加简捷便携,吸引了分析检测领域研究者的关注,在环境、医学、食品等方面得到了广泛的应用,具有广阔的前景。本文使用二维片层材料石墨烯及碳化钛（Ti3C2 MXene）,与金属半导体材料复合,制
负载型贵金属Pt催化剂由于具有优异的活性,使其广泛应用在加氢和脱氢等催化反应中。而ZSM-5分子筛因为其良好的水热稳定性、可控的孔道结构、可调变的酸性位和酸强度,常常用作贵金属负载型催化剂的载体。因此,本论文通过对商品ZSM-5改性、引入第二种金属以及合成中空结构ZSM-5载体三种方法,成功合成了改性的Pt/ZSM-5、Pt Co/ZSM-5和三种催化剂。采用XRD、TEM、N2吸脱附、FT-IR
构建C-X（X=F、Cl、C、O、S等）键是合成多种功能性分子最直接、有效的途径。特别地,由于构建C-O键可以直接合成醚类、酮类以及部分手性醇,一直是合成化学中一个重要分支。其中,不对称醚类和酮类化合物具有的药用价值和降解特性,使其广泛应用于抗抑郁类药物和先进可降解材料的合成开发。另外,构建C-C键是一个历史悠久的领域,多种有效的策略已经被广泛应用到构建Csp3-Csp3、Csp3-Csp2、Cs
高质量发展是中国式现代化的本质要求，也是全球可持续发展的共同愿景之一。为推进高质量发展的理论研究和实践探索，运用CiteSpace工具，以中文社会科学引文数据库为数据源，对高质量发展领域的研究文献进行系统性的图谱分析和量化研究。结果显示：以高质量发展为主题的理论研究正处于上升发展期，发文量逐年攀高；在研究领域上，经济方面的研究占据着主导地位；研究聚焦于高质量发展的内涵、路径、机制和评价等问题。在未
电化学发光（ECL）是一种新型分析技术,因其能够快速分析、便于操作、检测范围宽、检测限低,成为环境安全监测领域的研究热点。越来越多的研究均使用该技术对传感器进行设计,以达到痕量检测环境污染物的目的。本文构建了一系列电化学发光适配体传感器用于高灵敏检测卡那霉素（KAN）、氯霉素（CAP）、恩诺沙星（ENR）和林可霉素（Lin）等抗生素。这些方法操作便捷,灵敏度高,抗干扰能力强,取得了一定的研究成果,
由于析氧反应（OER）动力学缓慢,工业电解槽实际析水的工作电压通常在1.80V以上,限制了整体反应速率和析水能量转换效率。解决这一问题的一种有效方法是用更快速的小分子氧化反应(取代缓慢的OER。目前,甲醇氧化反应（MOR）和尿素氧化反应（UOR）因其较低的热力学电压而被认为是OER制氢的理想替代品。本文以考虑材料的可控性、材料的原料价格问题和催化剂的导电性三方面因素制备具体二元MOFs多孔纳米结构
膜分离技术以其低能耗、低成本成为含油废水处理的理想选择。然而传统的分离膜在分离过程中存在“Tradeoff”效应,分离的选择性和渗透性难以同时得到提升,并且容易因为严重的油污染而致使渗透通量的急剧降低。针对以上问题,本文以凹凸棒石（ATP）为原料制备了具有超亲水/水下超疏油性表面的陶瓷膜,并证明当ATP取向排列形成狭缝型孔道时在渗透性能和分离性能上的优势,最后在玻璃基底上成功实现了ATP的取向排列