石油沥青是原油加工过程中的一种副产品,其成本低,来源丰富,2019年中国石油沥青的全年总产量达5039万吨。目前石油沥青主要被应用于道路建设和燃料等领域,经济利用价值较低。实际上石油沥青含有丰富的稠环芳烃,并且碳含量高,灰分含量低,因此石油沥青有望成为规模化生产新型碳材料的理想原料。同时,多孔碳以及碳基复合材料以其优异的物理和化学性质,在储能领域中展现出巨大的应用前景。因此,开发出将石油沥青制备为高性能碳材料以及碳基复合材料的经济环保的工艺十分必要。本文提出以石油沥青为原料,采用双功能自分解g-C3N4模板原位合成富氮含硫多级孔石墨烯纳米片层。该合成策略避免了后期模板去除的繁琐步骤,解决了合成过程中去除模板工艺的复杂、耗时、环境污染等问题。合成的材料具有高比表面积(1093 m~2 g-1),超大的孔体积(5.97 cm~3 g-1),以及丰富的氮、硫杂原子,这些性质使其具有高活性表面积,充足的电荷储存空间,快速的电子传输途径。由该材料作为电极材料组装的超级电容器器件在功率密度为250 W kg-1时展现出10.42 Wh kg-1的高能量密度,优于其他报道的石油沥青基碳材料。并且即使在10 A g-1下循环20000次仍然具有97%的电容保持率。除此,石油沥青往往有含有一定量的硫原子,然而在许多以石油沥青为原料制备碳材料的报道中并未重视这一问题。因此,本文针对制备过程中硫排放的问题,受加氢脱硫的启发,采用原位固硫技术制备了硫化钼/碳纳米片复合材料。该合成方案通过将硫掺入碳骨架以及和钼原子结合两种方式,最大程度上实现了硫的锚定,避免了制备过程中含硫废气的污染,由该材料组装的非对称超级电容器在800 W kg-1的功率密度下可提供30.8 Wh kg-1的能量密度,且具备优秀的循环稳定性。综上,本文主要通过使用自分解模板解决了石油沥青基碳材料制备过程中的模板去除问题,为石油沥青基碳材料的制备提供了一种绿色、经济的方案,实现了石油沥青的高附加值利用。本文还探究了引入钼盐的方案用以解决制备过程中硫原子排放的问题,并原位生成了硫化钼/碳纳米片,这为实现石油沥青中硫元素的利用提供了新的途径。