【摘 要】
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ABO3钙钛矿型陶瓷高温质子导体因其具有特殊的质子导电功能,在固体氧化物燃料电池,气体传感器,有机物的氢化和脱氢,常压合成氨,氢的电解制备、分离和提纯等能源变换及薄膜反
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ABO3钙钛矿型陶瓷高温质子导体因其具有特殊的质子导电功能,在固体氧化物燃料电池,气体传感器,有机物的氢化和脱氢,常压合成氨,氢的电解制备、分离和提纯等能源变换及薄膜反应器方面有着重要的应用价值和广泛的应用前景。自1981年Iwahara报道SrCeO3基质子陶瓷以来,很多类似的钙钛矿结构的质子陶瓷相继被发现。该论文以微乳液法等方法合成了BaCe1-xErxO3-α陶瓷,并用多种电化学方法研究了其中温(300~800℃)质子导电性。研究取得的主要成果为:(1)将微乳液法应用于BaCe1-xErxO3-α基陶瓷的合成,烧结温度(1500℃)比通常高温固相法烧结温度(1650℃)低得多。(2)BaCe1-xErxO3-α陶瓷在中温(300~800℃)下、氢气气氛中具有优良的质子导电性能,其质子迁移数为1,800℃时电导率达到2.54×10-2Scm-1,高于固相法1000℃时的电导率。(3)以BaCe0.85Er0.15o3-α陶瓷为固体电解质,以N2和H2为原料,成功地进行了常压条件下合成氨,电化学透过质子的转化率在40%左右,氨的生成速率为9.15×10-10mol.s-1.cm-2。1994年,Ishihara首次发现Sr2+和Mg2+掺杂的LaGaO3陶瓷在很宽的氧分压范围(1~10-20atm)内几乎是纯的氧离子导体,成为较理想的中温固体氧化物燃料电池(IT-SOFC)固体电解质候选材料之一,但合成的LaGaO3基陶瓷易混有杂相。而研究采用固相法合成了La0.9Sro.1Ga0.9Mg0.1O3-α—NaCl(1wt%)复合电解质陶瓷样品,结果表明,NaCl的加入能有效地抑制杂相的生成,该样品形成单一的钙钛矿型LaGaO3结构,在氢气气氛中为一纯离子导体,质子电导率在1000℃时达到0.082S·cm-1。此外,该论文用溶胶—凝胶法合成了Nd0.95Ca0.05AlO3-α,La0.9Sr0.1In1-xZnxO3-α陶瓷样品并对其导电性能进行了测试,发现Nd0.95Ca0.05AlO3-α在一定程度上具有传导质子的能力。通过对这四种ABO3钙钛矿型陶瓷的研究对比发现,BaCe1-xErxO3-α和La0.9Sr0.1Ga0.9Mg0.1O3-α—NaCl(1wt%)表现出了良好的质子导电性,有较好的应用性。Nd0.95Ca0.05AlO3-α在一定程度上具有传导质子的能力,在氢气气氛下表现为质子和电子共同导电。相比之下La0.9Sr0.1In1-xZnxO3-α传导质子的能力最弱,很容易在氢气气氛中被还原。作为质子导体应用性不强。
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