【摘 要】
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降解污染物和开发清洁能源已成为应对环境能源危机的关键,由此,利用太阳能解决上述挑战的光催化及光电催化技术受到了广泛研究。高效、绿色和低成本是进行光催化和光电催化系统研究的关键。本论文聚焦设计并构建新型半导体异质结,并以此提高光催化和光电催化性能。通过使用新兴的二维黑磷纳米片（BP）和石墨碳氮化物（g-C3N4）与银盐基化合物构建异质结光催化剂来提高光催化活性与稳定性;通过贵金属（Ag纳米颗粒）沉积
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降解污染物和开发清洁能源已成为应对环境能源危机的关键,由此,利用太阳能解决上述挑战的光催化及光电催化技术受到了广泛研究。高效、绿色和低成本是进行光催化和光电催化系统研究的关键。本论文聚焦设计并构建新型半导体异质结,并以此提高光催化和光电催化性能。通过使用新兴的二维黑磷纳米片（BP）和石墨碳氮化物（g-C3N4）与银盐基化合物构建异质结光催化剂来提高光催化活性与稳定性;通过贵金属（Ag纳米颗粒）沉积到二氧化钛（TiO2）纳米棒/BP异质结上构建复合光阳极材料以提高光电催化性能。主要研究内容如下:（1）使用聚二烯二甲基氯化铵（PDDA）溶液功能化的BP通过共沉淀法构建了BP/Ag2CO3异质结光催化剂。通过对BP/Ag2CO3异质结光催化剂系统地表征,证明BP的介入提高了BP/Ag2CO3异质结材料中载流子的传输效率并且抑制了载流子的复合,由此抑制了Ag2CO3的光腐蚀并提高了降解甲基橙（MO）的稳定性。经过四个循环,纯Ag2CO3材料对MO的降解率仅为19.2%,而BP/Ag2CO3异质结材料对MO的降解率高达87.1%。莫特-肖特基和活性物种捕获实验分析得出了BP/Ag2CO3异质结带隙构型,提出了直接Z体系的反应机理。原位X射线光电子能谱（XPS）和密度泛函理论计算验证了BP/Ag2CO3异质结光催化剂所具备的的直接Z体系机理。直接Z体系机理对于解释增强BP/Ag2CO3光催化效率并抑制了Ag2CO3的光腐蚀起到决定性作用。（2）通过共沉淀法将g-C3N4（CN）和PDDA功能化的BP共同修饰Ag Br构建三元CN/Ag Br/BP异质结复合光催化剂。通过测试证明,与纯Ag Br,二元CN/Ag Br和二元Ag Br/BP相比,三元CN/Ag Br/BP促进了电子空穴分离并抑制了其复合。三元CN/Ag Br/BP复合材料对MO的降解效率几乎是是纯Ag Br的8倍,远高于二元CN/Ag Br和Ag Br/BP复合材料。通过对活性物种的捕获实验,密度泛函理论计算并结合能带分析,提出了双S体系方案来解释三元CN/Ag Br/BP复合材料中的载流子传输路径。这种双S体系机理能够促进电子在Ag Br的导带位置向CN和BP的价带的传输,极好的克服了Ag Br的光腐蚀并增强了其稳定性。这种新型的双S体系机理异质结光催化材料,为高效处理废水提供了更加便捷的方式。（3）通过层层自组装将PEI与BP（在N-甲基吡咯烷酮（NMP）溶液中剥离）交替负载到TiO2纳米棒的表面制备TiO2/BP异质结材料,然后将Ag纳米颗粒负载到TiO2/BP异质结的表面形成Ag-TiO2/BP光阳极材料。PEI起到分层和增加负载能力的作用,BP可以促进电荷分离并抑制其复合,Ag纳米颗粒在促进了表面载流子的传输。测试结果表明,在可见光照射下,相较于TiO2光阳极,最佳条件下的Ag-TiO2/BP光阳极材料在1.23 V vs.RHE下的光电流密度从0.52 m A·cm-2增加到1.74 m A·cm-2,由上述结果可得,在TiO2/BP异质结上负载Ag纳米颗粒形成的Ag-TiO2/BP复合材料,可以有效地提高光电催化反应效率。
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