【摘 要】
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通过共价键相连接的有机多孔聚合物因其具有高的比表面积、低密度、高稳定性以及单体分子可设计等诸多优点等等,在许多领域表现出良好的应用前景,如气体的存储与分离、发光、光催化、光收集、能源存储以及非均相催化等方面。尤其是共轭有机多孔材料,共轭骨架有利于电子在分子框架内的传递。特别是在光催化方面的突出表现,越来越受到科研人员的密切关注。本论文主要从高共轭多孔材料的设计、合成及其在光催化中的应用等方面做了系
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通过共价键相连接的有机多孔聚合物因其具有高的比表面积、低密度、高稳定性以及单体分子可设计等诸多优点等等,在许多领域表现出良好的应用前景,如气体的存储与分离、发光、光催化、光收集、能源存储以及非均相催化等方面。尤其是共轭有机多孔材料,共轭骨架有利于电子在分子框架内的传递。特别是在光催化方面的突出表现,越来越受到科研人员的密切关注。本论文主要从高共轭多孔材料的设计、合成及其在光催化中的应用等方面做了系统研究,主要包括以下几部分:第一章:详细综述了有机多孔材料的发展、分类、设计原则、合成方法、应用领域以及
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近年来,以铂催化剂为首的贵金属催化剂被广泛应用于质子交换膜燃料电池的阴极氧还原反应(ORR)之中,但是由于金属铂高昂的价格、稀少的储量、稳定性差和甲醇中毒现象等因素,严重限制了燃料电池的大规模商业化应用。以金属有机骨架化合物具有比表面积高、孔道结构丰富、结构多样等优点,以此为基础制备的ORR催化剂是替代铂催化剂的理想材料。本文以沸石四唑-咪唑骨架材料(zeolitic tetrazolate-im
超分子自组装材料是分子通过不同层级的自组装所形成的多级结构体系。萘二酰亚胺衍生物(naphthalenediimides,NDIs)有着较大的共轭体系、较好的共平面性以及优异的光电性能,是超分子材料的重要构筑基元,得到的NDIs超分子功能材料在能源转换、光电器件以及生物技术等领域体现出了极大的应用价值。然而,如何确立该类材料微观结构与宏观性能之间的“构效关系”,并对其进行精确有效地调控仍是当前研究
尽管基于铱的金属配合物用于有机电致发光二极管(OLED)已经成功实现商业化应用,但是其仍存在价格高昂、毒性较大等缺点。在众多的金属配合物发光材料中,锌(Ⅱ)配合物具有成本低廉、毒性低、合成条件简单等优点,是一类十分具有商业化应用潜力的发光材料。然而,由于锌离子的高电离势以及较弱的自旋轨道耦合效应,锌(Ⅱ)配合物较难实现其激发态三重态激子的利用,通常存在发光效率不高的问题。因此,进一步研究锌(Ⅱ)配
丙酮酸类衍生物是生物细胞氧化代谢的重要中间体,此外因其含有活泼的羰基基团,故而作为一种基本的化工原料广泛地应用于化学、制药、食品、农业等多个领域中。与其他羰基化合物在自由基氧化转化领域的蓬勃发展不同,丙酮酸类衍生物因其在大部分氧化条件下极易发生氧化脱羧反应,故而丙酮酸类化合物的氧化转化反应仍是一个具有挑战性的课题。受到长链氨基酸远端电子转移中电子“跳跃”机理的启发,我们通过在丙酮酸酯类衍生物中引入
有机小分子荧光探针由于具有高灵敏度、高选择性、低细胞毒性、对生物样品无创伤性和良好的细胞通透性等优点,已经在化学、生物学、临床诊断和药物发现等多个领域得到了广泛的应用。超分子自组装是一种或多种分子依靠分子间的弱相互作用力,自发地进行结合,缔合成具有一定功能和结构、且高度有序的分子聚集体的过程,现已成为构建新结构、新功能材料主要手段之一。本论文设计合成了香豆素类新型荧光染料C-1、C-2和C-3以及
四取代烯烃骨架广泛存在于生物活性化合物、药物以及功能性材料分子中,同时也是合成各种高附加值分子的关键中间体。但是,由于双键具有较大的空间位阻效应,四取代烯烃化合物的区域、立体选择性合成是一个挑战。过渡金属催化的炔烃双官能团化反应,特别是内炔的双官能团化反应是解决这一挑战的有效途径。目前,金属催化炔烃的一锅三组分双官能化反应合成烯烃的方法已有诸多报道,然而在四取代烯烃的无金属、绿色、高选择性合成方面
近年来,有机电化学受到了越来越多的关注,因其使用电子作为氧化还原试剂,为构建新的化学键提供了强有力的绿色手段。电化学阳极氧化可实现底物的直接或间接活化,同样阴极还原也可以实现底物的直接或间接活化,从而生成相应的目标产物。电子代替了氧化还原试剂的作用,这避免了对环境有害废物的形成,并且大大提高了反应的原子效率。其中电化学下的串联环化反应是构建多环化合物的最绿色、有效的方法,可以避免传统串联环化反应所
偶联反应是有机合成基本反应,碳碳键形成反应是偶联反应中最重要的成键反应。钐属于稀土金属,钐试剂具有优越的还原偶联能力,在构筑碳碳键、碳杂键以及杂杂键的形成等有机转换中占有重要地位。铜试剂则显示独特的催化偶联特性,在有机合成中具有广泛的应用。本研究直接使用金属钐作为反应试剂,与亚铜催化偶联能力相结合,开发有机新反应新方法,高效实现碳碳键偶联,并研究金属钐与亚铜联用的作用机制,对钐化学、铜化学在有机合
在从化石能源向可再生能源的过渡中,用取之不尽的太阳能驱动半导体分解水制氢、光催化降解污染物是解决能源短缺和环境污染的重要途径。本文以金属有机框架化合物(MOFs)为前驱体,通过煅烧、磷化处理,制得一系列MOFs衍生物基复合光催化剂,表征了复合光催化剂的结构、组成,光电化学性质,考察了其光解水制氢,光催化氧还原产H_2O_2以及光降解四环素性能。研究内容主要有以下部分:(1)以ZIF-67为基体,通