低碳醇(含一个或多个碳原子的混合醇类)作为一类重要的化工原料,可用作运输燃料、汽油添加剂或其他化学中间体等,其巨大的应用前景使得其受到了研究人员的广泛关注。在各种低碳醇合成工艺中,通过利用合适的催化剂将来自煤气化获得的合成气催化转化为低碳醇是较有应用前景的工艺过程。而在各类合成气制备低碳醇催化剂中,改性的费托合成催化剂(CuCo催化剂)被认为是最有工业化应用能力的催化剂之一。与其他催化剂相比,CuCo催化剂的反应条件相对温和,且其低碳醇的产量较高。本论文具体以CuCo催化剂为研究对象,采用共还原的方法制备了一系列不同Cu/Co比例的合金催化剂材料,并通过XRD、XPS、TEM、SEM、TPD、TPR、原位DRIFTS等表征方法系统地研究了催化剂中不同的Cu/Co比例对合成气催化转化制低碳醇性能的影响。最后,本论文也探究了 CuCo合金催化剂在反应过程中的结构变化。本论文开展的主要研究内容和结果如下:(1)采用共还原的方法制备了一系列具备不同Cu/Co比例的合金催化剂材料,并研究了比例差异对合成气转化制低碳醇性能的影响。首先通过在纯H2气氛和300℃高温下对催化剂进行4小时的还原处理,然后再通入合成气。实验结果表明在反应温度为250℃,反应压力为3.0 MPa,空速为3900 h-1的条件下,Cu/Co摩尔比为0.30的Cu0.25Co0.75合金催化剂可以表现出最高的催化活性。Cu0.25Co0.75合金催化剂的CO转化率可达71.27%,总醇的时空产率可达147.65 g kg-1 h-1,醇分布中C2+OH/MeOH碳原子比例可达4.40。H2-TPR和CO-TPD的结果显示Cu0.25Co0.75催化剂有较低的H2还原温度,较高的CO脱附温度,且对CO的吸附量最大。对于Co基催化剂,强的CO吸附有利于CO的转化,且C*的大量形成对合成醇反应至关重要。红外结果则表明Cu0.25Co0.75催化剂表面的碳链增长能力较强。(2)在以上实验基础上通过延长Cu0.25Co0.75合金催化剂的反应时间,可以发现催化剂的催化活性会随着反应时间而发生明显改变。一系列表征结果表明在长时间的反应后催化剂表面会形成Co2C相,其作用与金属Cu类似并有利于醇的形成。相应地,催化剂表面金属Co的含量减少,导致表面对CO的解离吸附作用减弱,从而降低了 CO的转化率。