稀土掺杂对纳米二氧化钛光催化性能的影响

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本论文采用电化学循环伏安法和电子自旋共振(ESR)测试方法,探索纳米二氧化钛由各种稀土元素掺杂后发生的电化学行为、自由基信号发生相应变化的规律。通过X射线衍射(XRD)表征发现:稀土掺杂后基本无新相生成。电化学循环伏安测试表明:掺杂后光催化信号优化顺序为Nd>Sm>La>Ce>TiO2,该规律基本遵循掺杂元素的氧化性由强到弱的顺序。Nd掺杂优于其它稀土掺杂,这主要是因为在氧化钕表面上的强碱性中心和它形成了浅层掺杂能级,同时稀土掺杂引入氧负离子(O2-),O2-离子是二氧化钛生成羟基自由基的一个重要中间体,是稀土具有催化作用的重要因素。ESR测试表明:避光条件下稀土掺杂后发生羟基自由基信号强度的排列顺序和电化学循环伏安测试的顺序相一致;紫外光和可见光照射的ESR测试羟基自由基信号均小于避光条件的信号,这是因为稀土掺杂后的TiO2和单一TiO2表面状态不同,光强和能量的增加,在增大OH的发生速度同时,更大程度地增大OH的消耗速度,导致OH的ESR测试信号变弱。   采用以粘土作为载体,活性碳作为助吸附剂、稀土掺杂的二氧化钛作为光催化源来降解染料废水来研究掺杂对光催化的影响。发现用廉价粘土可以解决二氧化钛的载体问题,而且由于活性炭和二价锰的作用可以极大的提高二氧化钛的光催化效果。紫外可见漫反射测试表明复合陶瓷球拓宽了纳米二氧化钛对光的响应范围,为光催化反应奠定了良好的基础。电子自旋共振测试表明在活性炭参与煅烧的过程中二价锰游离出来,而实验证实二价锰可以参与类Fenton反应,增强了羟基自由基和超氧自由基的生成,从而提高了复合陶瓷球的光催化作用。通过对降解后的染料溶液进行吸光度测试表明复合陶瓷球对染料溶液有着很好的降解效果,紫外可见吸收表征表明复合陶瓷球对染料废水的作用不只是吸附作用还有光催化降解作用。
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