单金属/复合半导体催化剂构建及光热催化麻风树油制航空煤油研究

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本文旨在温和条件下完成航空煤油的制备,相相较于传统方法,本研究大大减少了热能和氢能的投入,拓宽了非食用油多元化利用道路,为碳中和、碳达峰提供了解决思路,并达到节能减排、保护生态环境的目的。通过将TiO2半导体材料与不同分子筛进行复合并掺杂活性金属,制备M/TiO2–S催化剂(M=活性金属,S=分子筛),使催化剂同时具备光催化能力和裂化性能。以麻风树油为原料,在光照和低温的条件下光热耦合催化原料转化为航空煤油组分;对不同复合方法、不同活性金属、不同分子筛材料进行遴选,得出适合本研究的催化剂PTH–21,同时对催化剂PTH–21设置不同反应参数,通过考察转换率和目标烷烃选择性得出最优工艺参数。为深入探究光热耦合催化麻风树油的反应过程中的催化作用机理,对绝大部分催化剂进行XRD、HRTEM、N2吸附脱附、XRF、NH3–TPD、H2–TPD、CO脉冲吸附脱附、UV–Vis、TG–DTG–MS等表征,探究转换率、目标烷烃选择性和成分分布与催化剂微观结构之间的关联性。研究发现,使用固体分散法对TiO2和分子筛进行复合后,可极大程度地保留TiO2和分子筛的结构稳定性以及分子筛内部孔道,同时略微提升催化剂的孔容、孔径,使其更容易吸附反应物;TiO2的引入可帮助活性金属分散,降低活性金属的团聚,并且大幅度提高催化剂的吸光度,赋予催化剂对可见光的吸收能力;引入活性金属Pt可降低催化剂的禁带宽度、提高催化剂的弱酸量、提高对H2的吸附能力从而提高催化能力。通过实验研究和表征评价,本文得出麻风树油在PTH–21催化剂上转化为航空煤油的反应路径和反应机理;并且在最优工艺参数的条件下得到了97.21%的转换率和74.99%的目标烷烃选择性,同时得到了正十二烷、正十六烷等裂化产物,其收率占总烷烃质量的38.49%。
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