【摘 要】
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由于油基钻井液的使用,页岩气开采过程会形成大量含油岩屑。通过热解对其中的油类物质进行回收利用后,仍会产生大量残渣。多个行业及地方标准建议,可将该类热解残渣用于铺垫井场道路或填补开采区地表坑洼。本文针对上述情境,先后开展了:含油岩屑热解残渣的基本性质及污染特性研究;基于批量平衡试验的石油烃在土壤中的吸附/解吸特性研究;基于土柱淋滤实验的石油烃在土壤中的纵向迁移特征研究;基于高通量测序技术的土壤微生物
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由于油基钻井液的使用,页岩气开采过程会形成大量含油岩屑。通过热解对其中的油类物质进行回收利用后,仍会产生大量残渣。多个行业及地方标准建议,可将该类热解残渣用于铺垫井场道路或填补开采区地表坑洼。本文针对上述情境,先后开展了:含油岩屑热解残渣的基本性质及污染特性研究;基于批量平衡试验的石油烃在土壤中的吸附/解吸特性研究;基于土柱淋滤实验的石油烃在土壤中的纵向迁移特征研究;基于高通量测序技术的土壤微生物生态效应对石油烃的动态响应规律研究。主要研究结论如下:(1)含油岩屑热解残渣各重金属的浸出比例最大值仅为0.89%;其单项重金属生态风险指数最大值仅为16.05;而多污染因子生态风险综合指数为46.26,处于低风险水平。含油岩屑热解残渣的特征污染物是石油烃,其含量为7643.16±169.67mg/kg,其中C10~C16占6.525%,C17~C21占41.935%,C22~C34占51.54%。(2)土壤对石油烃的吸附能力强,解吸附率低,吸附平衡状态下的土-水分配系数Kd值为51.86 m L/g。吸附/解吸动力学过程符合准二级动力学模型,由此模型得出的饱和吸附量为125.82 mg/kg,平衡解吸量为102.04 mg/kg,其吸附/解吸附速率主要受化学吸附机理的控制。Freundlich模型对石油烃在土壤中的吸附等温线的拟合效果最好,为非线性吸附,受分配作用及表面吸附作用的共同影响。Linear模型的解吸附等温线拟合效果最好,解吸附过程主要受分配作用控制。(3)以土柱淋滤实验模拟含油岩屑热解残渣用于覆土材料时其中的石油烃在土壤中的纵向迁移特征。设置了四个淋滤梯度:457、1371、2742、5484 ml,实验累计时间分别为5、15、30、60天,分别来模拟1、3、6、12个月的淋滤情况。在土柱淋滤实验中,随着淋滤量的增加,以含油岩屑热解残渣为主的覆土层的石油烃含量由18662.51 mg/kg下降至18400.13±149.07 mg/kg。各淋滤周期覆土层的C10~C16、C17~C21组分含量及占比无显著差异(P>0.05),C22~C34组分含量及占比的差异显著(P<0.05),即随着淋滤量的增加而降低,C22~C34组分更易向下迁移。仅有少量石油烃进入到土壤层,以C22~C34为主,各淋滤周期土壤层C22~C34含量差异极显著(P<0.01)。(4)进行60天的淋滤后,覆土组中的Proteobacteria、Patescibacteria、Chloroflexi的相对丰度较大幅度的上升,上升比例大于5%,Firmicutes的相对丰度下降幅度最大,其下降比例为52.39%。覆土组土壤中有Acetobacter、Acetobacterium等55个石油烃耐受属;背景土壤中有Caenimonas、Chryseolinea等31个可能容易受石油烃毒性胁迫的属。覆土组微生物群落特征与淋滤量、C10~C34含量呈极显著的线性正相关关系(P<0.01),与其余环境因子(土壤深度、含水率、p H值、含水率、土壤有机碳含量、全氮、全磷)之间的线性关系不显著(P>0.05)。在微生物功能方面,外源性物质生物降解与代谢与石油烃的微生物降解紧密相关,其中覆土组中丰度较大的三级通路是苯甲酸酯降解(0.73%)、氨基苯甲酸酯降解(0.63%)、氯烷和氯烯的降解(0.38%)。除乙苯降解、药物代谢(其他酶)外,外源性物质生物降解与代谢的三级通路丰度随淋滤量的增加而增大,它们很可能参与了石油烃的生物代谢。
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