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利用Fe2+/Fe3+催化H2O2氧化有机污染物的方法——即Fenton反应,最近又被格外重视,源于该方法利用了环境友好的氧化剂H2O2,它的终产物是H2O和O2。UV光照射可以大大加速Fenton反应——即photo-Fenton,该法显示出更广泛的应用,不仅在降解污染物,而且被用到有机合成化学中作绿色的选择性氧化。因为photo-Fenton催化体系的Fe2+/Fe3+离子只能吸收紫外光进行循环,并且只能在pH<3的条件下进行,从利用太阳能的角度出发,目前的研究热点在于开发能够吸收可见光,而且高效率且自身稳定的催化剂。本论文着重对金属和金属络合物的负载型催化剂可见光照射下光催化氧化和降解有机污染物进行了研究。通过离子交换的方法,将铁离子以及联吡啶铁络合物负载到不同的载体上,制备出新型的异相光催化剂,铁离子以及联吡啶铁与过氧化氢的作用方式均与它们的均相条件下的作用方式不同。在中性pH下显示了很高的光催化活性,并对光催化机理进行了研究,主要研究进展如下:
1.在中性pH下,用带有磺酸基的聚苯乙烯阳离子交换树脂负载铁离子的树脂催化剂能够有效的活化H2O2降解染料污染物,比如:罗丹明B、孔雀绿、亚甲基兰等具有很好的异相光敏化氧化降解作用,而且有很高的H2O2利用率。这种异相的Fenton催化剂能够反复使用,并且保持催化活性。动力学实验以及顺磁共振技术揭示固载的铁与过氧化氢的作用方式不同于均相Fenton体系中的铁。
2.用层状的硅镁酸盐负载联吡啶铁制备出新型光催化剂,在可见光照射下可以在中性条件下光催化活化过氧化氢,有效的降解有机污染物,包括阳离子染料(如:罗丹明B、孔雀绿等)和无色有毒有机化合物(如:N,N-二甲基苯胺)等,污染物的矿化率在40%左右,经过反复使用和长时间照射,催化剂仍保持良好的稳定性和催化活性。利用ESR等检测手段研究了光催化反应机理。
3.在可见光照射下,粘土上的铁物种能够有效活化过氧化氢降解有机染料,如:孔雀绿、罗丹明B等。粘土具有很高的活性和稳定性,能够反复使用。粘土催化分解过氧化氢具有和铁树脂催化剂类似的动力学过程,顺磁结果显示粘土上不同的铁物种分解过氧化氢降解染料的机理不同。