【摘 要】
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金属锂负极具有超高的理论比容量以及极低的电极电势,被认为是下一代高比能电池的理想负极材料。然而,它在循环中出现的枝晶生长、SEI重构以及体积应变等问题严重阻碍了金属锂负极的应用。三维集流体是一种极具潜力的宿主材料,其内在的三维结构和高比表面积可有效地解决金属锂体积膨胀和枝晶生长问题,但难以形成稳定的SEI（Solid Electrolyte Interface）,因而电解液同金属锂之间的副反应较为
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金属锂负极具有超高的理论比容量以及极低的电极电势,被认为是下一代高比能电池的理想负极材料。然而,它在循环中出现的枝晶生长、SEI重构以及体积应变等问题严重阻碍了金属锂负极的应用。三维集流体是一种极具潜力的宿主材料,其内在的三维结构和高比表面积可有效地解决金属锂体积膨胀和枝晶生长问题,但难以形成稳定的SEI（Solid Electrolyte Interface）,因而电解液同金属锂之间的副反应较为严重。本论文采用无机硝酸盐改性的三维集流体制备复合金属锂负极,在碳酸酯类电解液体系中展现了优异的循环稳定性。具体研究内容如下:（1）通过简单的水溶液法制备预载硝酸锂的泡沫铜,并得到了以该集流体为基底的复合金属锂负极。改性后的泡沫铜（T-CF）不仅可缓解循环过程中锂负极巨大的体积应变,且硝酸锂可在循环中发生分解,产生富含有Li3N,LixNOy等分解产物的SEI膜,大幅度提升金属锂负极在碳酸酯类电解液中的循环稳定性。基于T-CF的半电池在1 m A cm-2,3 m Ah cm-2的条件下表现出高达99%的平均库伦效率并稳定循环300圈。基于T-CF金属锂负极的磷酸铁锂全电池循环300圈后容量保持率高达95%,三元全电池循环250圈后容量保持率为70%。（2）采用与（1）中相似的制备方法在碳纸中引入硝酸银,将其与熔融金属锂反应得到了一种含有硝酸锂和银粒子的复合锂负极（Ag N-CP@Li）。该负极在循环过程中可生成富氮SEI,其内部的银粒子可降低锂离子的沉积能垒并诱导金属锂均匀沉积,从而提升碳酸酯类电解液中的稳定循环性。基于该负极的半电池在1 m A cm-2,1 m A h cm-2的测试条件下的平均库伦效率为99%并可稳定循环200圈。基于该复合锂负极的磷酸铁锂电池稳定循环300圈后的容量保持率高达95%,三元电池稳定循环200圈后也具有90%的容量保持率。在本论文中,基于硝酸盐改性的三维集流体制备的复合锂负极,在商业化的碳酸酯电解液中展现出优异的循环性能,可大幅度提升金属锂电池的循环稳定性,对于开发实用化金属锂电池具有重要指导意义。
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