近年来,电力行业（燃煤电厂）和非电力行业（垃圾焚烧厂）释放出的氮氧化物是大气的主要污染物之一,可造成严重的环境问题,如酸雨、光化学烟雾、臭氧耗竭等。以催化剂为核心部分的选择性催化还原技术,可有效降低燃煤电厂烟气中的氮氧化物排放水平。考虑到燃煤电厂烟气脱硝处理系统尾端布置方法的潜在应用前景及非电力行业低温烟气的处理,需开发在中低温下具有高脱硝性能、高抗中毒性能及高N₂选择性的SCR催化剂。锰氧化物具有良好的氧化还原性能,因此锰基SCR催化剂在中低温条件下具有良好的烟气脱硝性能。然而该元素制备的催化剂极易受烟气中SO₂、H₂O及碱金属影响而造成催化剂活性的显著降低。且由于Mn O_x的强氧化性,该类催化剂NH₃-SCR反应过程中会产生大量的副产物N₂O导致N₂选择性能降低,从而限制其实际工业应用。因此本文将以锰基类水滑石为前驱体,利用类水滑石材料的高分散性、元素可调控性以及Mn O_x的高氧化还原性能来制备新型锰基SCR催化剂。主要通过引入Fe和Co元素来分别提高锰基SCR催化剂的抗中毒性能及N₂选择性,并对催化剂及前驱体的结构性质以及相关催化机理进行重点研究。采用共沉淀法制备Mn Al-NO₃类水滑石为SCR催化剂前驱体,经煅烧后得到Mn Al O_x催化剂。优选出具有最佳催化活性的Mn₁Al₁O_x催化剂SCR反应过程中的N₂选择性与抗中毒性能较差,继而采用相同的方法对Mn₁Al₁-NO₃催化剂进行Fe改性。结果发现,优选后的Mn₁Fe_0.25Al_0.75O_x催化剂的抗SO₂、H₂O及碱金属中毒性能较Mn₁Al₁O_x显著提高,且测试10 h内烟气中SO₂和H₂O对催化剂的中毒影响是可逆的。然而该催化剂SCR反应过程中的N₂选择性与Mn₁Al₁O_x相似,并未得到改善。故而,对该催化剂进行Co改性来提高其N₂选择性。优选的Co_0.5Mn₁Fe_0.25Al_0.75O_x催化剂具有最佳脱硝性能,在最佳脱硝温度100-200℃时NO_x转化率近乎100%。值得注意的是,Co_0.5Mn₁Fe_0.25Al_0.75O_x催化剂在保持其较高抗中毒性能的同时,具有显著提高的N₂选择性。在80-300℃范围内,其N₂选择性随温度升高缓慢降低,并始终高于75%。本文继而重点对Mn₁Al₁O_x、Mn₁Fe_0.25Al_0.75O_x及Co_0.5Mn₁Fe_0.25Al_0.75O_x催化剂的催化性能、抗中毒性能及N₂选择性进行机理研究。对各催化剂进行BET、XRD、NH₃-TPD、H₂-TPR及原位红外实验。结果表明,催化剂具有的高表面酸性、高分散性能、高氧化还原性能是各催化剂具有优异低温脱硝活性的主要原因。Fe改性催化剂表面具有的较低硫酸盐生成速率则抑制了催化剂SO₂、H₂O及碱金属中毒,且热重分析表明SCR反应过程中难以形成的硫酸锰组分使Mn₁Fe_0.25Al_0.75O_x在长期运行过程中依旧具有较高的催化活性。Co元素的引入则可显著改变催化剂表面N₂O形成机理,且反应过程中形成稳定的Co/Mn氧化还原过程。因此可促进NO的持续性吸附及硝酸盐/亚硝酸盐组分的形成,从而使N₂O遵循L-H机理产生。以上实验结果亦通过瞬态反应动力学实验及DFT理论计算加以证明。