【摘 要】
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铅铋共晶合金以其低熔点、高沸点,以及优异的导热性、化学惰性和良好的中子特性,成为铅冷快堆和高能中子源的候选散裂靶材的主要候选冷却剂。但在高温环境下,液态铅铋对基体结构材料有着强烈的腐蚀作用,钢中的元素会以不同溶解度溶于液态铅铋中(温度为1100 K时,Fe、Ni和Cr的溶解度分别为:10-2 wt.%、10 wt.%和10-2wt.%)。为理解液态铅铋对铁基材料造成的腐蚀,本文对铁基材料在高温液态
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铅铋共晶合金以其低熔点、高沸点,以及优异的导热性、化学惰性和良好的中子特性,成为铅冷快堆和高能中子源的候选散裂靶材的主要候选冷却剂。但在高温环境下,液态铅铋对基体结构材料有着强烈的腐蚀作用,钢中的元素会以不同溶解度溶于液态铅铋中(温度为1100 K时,Fe、Ni和Cr的溶解度分别为:10-2 wt.%、10 wt.%和10-2wt.%)。为理解液态铅铋对铁基材料造成的腐蚀,本文对铁基材料在高温液态铅铋中的腐蚀行为进行了深入的研究。在工作环境中,结构材料由高能质子与中子的辐照而引入大量缺陷(如空位、位错和空洞等),对材料的服役寿命和在工作中的安全性产生了极大的威胁并增涨了诸多不稳定因素,液态铅铋对含有缺结构材料的腐蚀行为影响极大,探明其中机理并掌握运用于实际应用尤为重要。因此,本文使用分子动力学研究了含有缺陷的铁晶体和铁镍合金材料在高温液态铅铋中的溶解腐蚀行为与机理。主要研究内容分为以下三个部分:(1)该部分使用分子动力学方法模拟了含有空位的铁晶体在高温液态铅铋中的腐蚀行为,其中铁晶体的空位浓度分别有:0.2 at.%、0.4 at.%、1.0 at.%和2.0 at.%,每个空位浓度体系分别在温度为700 K、823 K、873 K、973 K和1073 K下进行模拟。计算出Pb、Bi原子在表面的吸附能,和各原子间对分布函数等数据验证了本文中所用势函数的精确度与正确性。详细分析了Pb、Bi原子在基体渗透路径、深度和数量等现象,得知Bi原子的渗透深度和数量比Pb原子显著;以及Pb/Bi替换铁晶体内部与表面处的空位和Fe原子的替换能,得出在表面处的替换能更小,因此表面的空位和Fe原子更容易被替换。(2)该部分在铁基材料中预先设置了有四个不同密度的位错,模拟温度有:823K、873 K、973 K、1073 K和1173 K,四个位错密度体系分别在这五个温度尺度下进行模拟。通过分子动力学模拟,分析了位错在腐蚀过程中的演化进程,计算出位错附近Pb、Bi原子与Fe原子的替换能和位错强度,由于Pb/Bi在位错线处对Fe原子的替换能更低,Pb和Bi原子更倾向于沿位错线渗,进一步论证了腐蚀现象和深度腐蚀机理。(3)该部分模拟了液态铅铋对铁镍合金的腐蚀,其中Ni元素含量占比有:0 at.%、10 at.%、20 at.%、30 at.%和45 at.%,模拟温度范围为823~1173 K。在模拟过程中,观察并分析了多晶基体中Fe、Ni原子溶解数量的变化趋势,Pb、Bi原子渗透进基体的深度和其位置分布的演变,以及对基体中原子结构的改变、位错演变等微观机制进行了阐述。通过Pb、Bi原子对表面基体原子的替换能得知Bi原子更容易对基体原子造成腐蚀,以及在基体内部时对基体原子的结合能得知Bi原子倾向与Ni原子结合,且在腐蚀后观察基体内部各原子位置分布得知Pb、Bi原子在晶界处腐蚀更严重。本文通过分子动力学方法对以上各类缺陷对铁基体材料在液态铅铋中的腐蚀行为内容进行了研究,并结合多种后处理手段(如:python编码提取数据,OVITO软件分析腐蚀行为过程等),对含有缺陷的铁基体材料在高温液态铅铋中的腐蚀行为和机制有了更深层次的认知和理解,细化了在该方向上的研究,拓展了新的角度与思路。
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