【摘 要】
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凭借动力强、油耗低等优势,柴油车保有量逐年增加,柴油车尾气所造成的环境污染也日益严重。氨选择性催化还原(NH3-SCR)技术是处理柴油车尾气氮氧化物最有效的方法,该技术的关
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凭借动力强、油耗低等优势,柴油车保有量逐年增加,柴油车尾气所造成的环境污染也日益严重。氨选择性催化还原(NH3-SCR)技术是处理柴油车尾气氮氧化物最有效的方法,该技术的关键在于研发高效的SCR催化剂。本文研究目的是为了开发一种催化活性高、活性温度窗口宽、抗硫性能强且稳定耐用的SCR催化剂。本文采用浸渍法制备了一系列的Mn-Ce-Zr/ZSM-5催化剂,活性测试表明,Mn6-Ce,-Zr2/ZSM-5催化剂具有最佳的催化活性,在160~330℃间NOx去除率保持在90%以上;通过TEM、XRD、H2-TPR、 NH3-TPD等表征发现,Mn6-Ce,-Zr2/ZSM-5催化剂丰富的弱酸位点和较强的氧化还原能力,是催化剂活性好的主要原因;其中Zr的引入有利于Mn、Ce活性组分在Mn6-Ce1-Zr2/ZSM-5催化剂中的均匀分散;Ce的添加有利于提高Mn6-Ce1-Zr2/ZSM-5催化剂的抗硫性。为了研究一种活性温度窗口更宽,同样具备优异的抗硫性能,且在高温下具有较好的热稳定性的催化剂,本文制备了Fe-V/TiO2粉末催化剂,采用TG、XRD、H2-TPR、NH3-TPD和Raman光谱对催化剂进行了表征。结果表明,Fe的引入,能大幅降低V2O5在高温下的挥发,减轻钒系催化剂在移动源的生物毒性危害。其中Fe/V比为1:1(Fe1-v1/Ti/o2)催化剂形成了FeVO4活性中心,表现出最好的催化活性,在220℃~420℃之间NOx去除率可达到90%以上。Fe1-V1/TiO2催化剂高温热稳定性较好,并且具有较强的抗硫性能,但该催化剂在水蒸气存在下活性和抗硫性下降较为明显。此外,本文采用原为沉淀和浸渍法制备了Fe1-V1/TiO2/堇青石整体催化剂,整体催化剂具有与粉末催化剂相似的活性和抗硫性,该催化剂有望在实际中得到应用。
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