【摘 要】
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作为绿色能源转化行业的“圣杯”,光解水制氢备受广大研究者的关注。由于大多数光催化剂自身的不足,导致其光转化效率不足1%,因此构筑不同结构的光催化剂系统,取长补短,可以有效提高光催化剂的光解水制氢性能。本文通过采用二氧化钛（TiO2）,类石墨相氮化碳（g-C3N4）,硫化锌镉固溶体(Zn0.5Cd0.5S)三种光催化剂来构筑不同能带结构的光催化系统,并通过XRD,SEM,XPS,TEM等表征手段对其
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作为绿色能源转化行业的“圣杯”,光解水制氢备受广大研究者的关注。由于大多数光催化剂自身的不足,导致其光转化效率不足1%,因此构筑不同结构的光催化剂系统,取长补短,可以有效提高光催化剂的光解水制氢性能。本文通过采用二氧化钛（TiO2）,类石墨相氮化碳（g-C3N4）,硫化锌镉固溶体(Zn0.5Cd0.5S)三种光催化剂来构筑不同能带结构的光催化系统,并通过XRD,SEM,XPS,TEM等表征手段对其进行化学成分与形貌结构的分析,最后通过电化学实验和光解水制氢实验对其进行光催化性能的评价。（1）通过Ca和H2对TiO2纳米管阵列进行还原改性,使其自掺杂Ti3+。经研究发现两种还原改性方法都可以有效提高TiO2纳米管的光电化学性能,其中经Ca和H2还原处理样品光电化学性能最佳分别为未经还原改性样品的1.9和1.75倍。经对比发现,Ca还原效果更佳,而且相对于H2还原来说,操作危险系数更低。（2）TiO2相结结构可以显著提高TiO2光解水制氢性能。通过采取定向热处理和磁控溅射两种方法分别制备了顶层金红石/底层锐钛矿（AR）和顶层锐钛矿/底层金红石（RA）两种相结结构的TiO2。研究发现AR结构TiO2的光响应电流最大为0.42 m A·cm-2,是纯锐钛矿和金红石的3.1和8.2倍,总产氢量最高达到41.42μmol·cm-2,分别是纯锐钛矿和金红石的1.48和25.24倍。RA结构TiO2的光电流密度最大可达约为0.42m A·cm-2,最高总产氢量达到64.66μmol·cm-2,是纯金红石的1.48倍。（3）分别通过水热合成法和高温烧结法将g-C3N4与Zn0.5Cd0.5S复合,得到直接Z型复合催化剂,结果表明通过水热法复合所得到的g-C3N4/Zn0.5Cd0.5S催化剂的光解水产氢性能与纯Zn0.5Cd0.5S相比,仅提高了0.4倍。通过高温烧结法成功制备出了g-C3N4/Zn0.5Cd0.5S复合催化剂,该复合样品的禁带宽度为2.35 e V,有效吸收可见光,而且其荧光强度显著下降,说明g-C3N4与Zn0.5Cd0.5S的耦合有效抑制了光生载流子的复合。在可见光照射下,其产氢量最高可达66.2 mmol·g-1,为纯g-C3N4的74.4倍,为纯Zn0.5Cd0.5S的4.7倍。Z型能带结构耦合g-C3N4和Zn0.5Cd0.5S的优点,并显著提高了光解水制氢性能。
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