扫描隧道显微术对低维电子体系的物性研究

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目前存在的二维体系种类繁多,涵盖了非常广泛的电子属性。比如,金属性的石墨烯(graphene),绝缘性的六方氮化硼(hBN)和半导体性的过渡金属硫化物(TMDs)。这些二维体系为我们提供了一个平台,允许我们通过不同的手段来调控它们的电子结构。研究表明,构建二维体系的异质结构和裁剪二维体系的晶体结构是调控二维体系物理特性的两种有效方法。在我们的工作中,我们首先利用不同的分子前驱体通过自下而上的合成方法分别得到了高质量的hBN/Cu(111),MoSe2/hBN/Ru(0001)异质结构和最窄石墨烯条带,然后利用扫描隧道显微镜(STM)对生长的低维体系进行结构表征,确定样品的晶体结构;最后结合多种扫描隧道谱线(dI/dV,dZ/dV等)对样品的电子结构进行系统的研究。进而确定低维材料的电子结构受到了怎样的调制。第一章,简单介绍STM的工作原理,工作模式及扫描隧道谱(STS)。在第二章中,我们在单晶Cu(111)表面合成了单层hBN结构,系统地研究了摩尔纹对hBN/Cu(111)电子性能的影响。我们的STM/S表明,hBN功函数的调制对摩尔纹周期有很强的依赖性:摩尔纹波长越大,功函数的调制振幅也越大。对hBN导带底(CBM)和价带顶(VBM)的研究表明,功函数的变化是由导带的变化引起的,这表明hBN的电子亲和势与摩尔纹的空间位置无关。一般来说,功函数的调制是由hBN和Cu(111)表面的库仑相互作用引起的,该假设得到了理论计算的进一步证实。当Cu(111)表面被hBN覆盖时,由于层间相互作用,与干净的Cu(111)表面相比,hBN/Cu(111)的功函数减小了。因此,层间距离对调节系统的电子性能起着重要的作用。在摩尔纹的山顶(hill)位置,位于铜原子之上的氮原子具有最短的层间距离,并显示出显著的电荷转移。而在谷中(valley),硼和氮原子位于最顶层铜原子的中空中心,与衬底的相互作用要弱得多,因此hBN在Valley区域具有更大的功函数。研究还发现,在较大的摩尔纹中,层间距离增加,功函数的改变可以被进一步调制。另一方面,hBN的CBM和VBM分别是由硼和氮原子的pz轨道决定的,而hBN的能隙同样可以受到摩尔纹的调制。因此,我们模拟了 hBN在Cu(111)表面上的功函数调制的机理,并研究了摩尔纹对这种异质结构的原子结构和电子性能的影响。我们证明了 hBN的电子性质(功函数,能隙)可以受到摩尔纹的有效调控,这对于理解异质结构的摩尔纹具有非常重要参考意义。在第三章中,我们运用分子束外延技术得到MoSe2/hBN/Ru(0001)异质结。利用STM/S技术,我们发现在hBN/Ru(0001)上的MoSe2准粒子带隙比在石墨烯或石墨衬底上的MoSe2能隙小0.25 eV。我们将这一结果归因于hBN/Ru(0001)之间的强相互作用,这导致了 hBN衬底中存在着残留的金属性。此外,MoSe2的电子结构和功函数存在0.13 eV的周期性调制。最有趣的是,这种静电调制在空间上与hBN/Ru(0001)的摩尔纹结构一致,而该表面也显示了相同振幅的功函数调制。因此,我们的研究清楚地论证了 TMDs中能带结构重整的概念,然而能带重整的实际表现可能更复杂,需要更多的理论和实验来验证。在第四章中,我们利用Au(110)表面的一维重构,指导线性的并五苯分子只能沿着金原子链的方向发生反应,从而形成准一维最窄石墨烯条带的超晶格结构。结合原子分辨的STTM图像及理论计算,我们确认相邻并五苯分子以碳四元环相互连接。理论研究表明,该碳四元环作为自旋阀,可以有效调控石墨烯分子条带两个边缘的自旋通道,实现自旋翻转功能。进一步研究表明,这种碳四元环结构导致两个自旋通道退简并,使得通过电荷掺杂来激活或抑制某一自旋通道成为可能,从而实现自旋开关功能。
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