随着实际应用需求的不断发展,现有锂离子电池的能量密度已难以满足需求,开发高能量密度的活性材料迫在眉睫。硅基负极材料具有较高的理论能量密度,但其在充放电过程中剧烈的体积变化导致其循环寿命较短,限制了它的应用。为此,本文从电极粘结剂的角度入手,结合硅基负极材料体积膨胀较大的特点以及其独特的表面特性,对粘结剂的分子结构进行重新设计,制备得到了一系列共聚改性粘结剂,研究了分子结构对粘结剂及其电极性能的影响,并据此调整后续的分子结构设计方案。经过多次的探索和调整后,得到了一款可有效延长硅基负极电极循环寿命的粘结剂。具体研究内容如下:（1）聚酰胺酰亚胺的机械强度较高但柔性较差,与硅负极材料巨大的体积膨胀无法匹配。为提高其柔性,本文将旋转自由度较大的短链聚乙二醇与其进行共聚,制备得到了一种柔性链改性的聚酰胺酰亚胺粘结剂,并研究了不同分子量的聚乙二醇链节对其力学性能和相应硅负极电极的电化学性能的影响。发现当聚乙二醇的分子量为200 g mol-1时,粘结剂具有最佳的综合性能,其断裂伸长率为7.0%,相比改性前提高了26%。改性后的粘结剂能够抑制电极的开裂,从而改善硅负极电极的循环性能,在0.2 C下经过200次循环后依然可以保持高达2235.5 m Ah g-1的可逆比容量,容量保持率为74.8%,相比改性前得到了显著的提升。（2）利用价格低廉的左旋多巴合成了一种含邻苯二酚基团的单体MDOPA,并将其聚合制备了一系列不同分子量的富含邻苯二酚基团的聚合物PMDOPA用作硅负极电极的粘结剂,研究了分子量和儿茶酚基团对粘结剂的粘接性能和相应硅负极电极的电化学性能的影响。随着分子量的提高,PMDOPA的粘接力也随之提高,PMDOPA-20（重均分子量为20.8×104 g mol-1）电极的剥离强度可达1.08 N cm-1,是聚丙烯酸（PAA）电极的2.77倍。PMDOPA-20极高的粘接力可以抑制电极开裂,延长硅负极电极的循环寿命,相应电极在0.2 C下进行充放电循环的寿命可高达665次,远超PAA电极375次的循环寿命,此外PMDOPA-20电极的倍率性能也同样优于PAA电极。（3）通过将甲基丙烯酸、丙烯酰胺和MDOPA进行共聚,制备了一种成本较低的含邻苯二酚基团的聚合物PMAA-AM-MDOPA,对PAA粘结剂的共聚改性进行了初探。发现MDOPA的加入会导致聚合物的分子量下降,但却能提高其粘接强度。在严苛的粘结剂用量下,使用PMAA-AM-MDOPA-10粘结剂制备的硅基负极电极的剥离强度依然可达2.7 N cm-1,相比PMAA-AM提高了69%,相应电极的循环性能也因此提升了11%。但由于制备的PMAA-AM-MDOPA的分子量较低,改性后的粘结剂性能与高分子量的PAA相比依然具有一定差距,因此还需要对粘结剂的制备方法进行优化以提高聚合物的分子量。（4）通过加入丙烯酸羟乙酯和N-羟甲基丙烯酰胺进行共聚,制备了一种柔性的、可热交联的改性PAA共聚物PAA-HEA-NMA（PAHN）,并通过优化和调整聚合工艺,提高了其黏度。该粘结剂具有良好的水溶性且可在加热后交联,在不影响电极浆料制作过程的同时制备得到交联的硅基负极电极,在严苛的粘结剂用量下依然具有较高的剥离强度,可达2.33 N cm-1。同时,该粘结剂在交联后依然具有良好的柔性,在纳米压痕测试中,当负载为100 m N时,PAHN3和PAHN5粘结剂的压入深度分别为3118 nm和2479 nm,相比PAA粘结剂提升了60%和28%。这种良好的柔性和热交联特性能够有效地维持电极结构的稳定性和抑制SEI膜的增长,从而提高商用硅基负极活性材料在长期循环过程中的容量保持率和循环寿命,当容量衰减为80%时,PAHN3和PAHN5电极的循环寿命可达155次和161次,相比PAA电极分别提升了74%和81%。（5）最后,综合前文实验结果和设计思路,本文设计并制备了一款同时具有柔性和高粘接强度且可热交联的四元共聚物PAA-HEA-MDOPA-NMA（PAHMN）。这些特性使其可以有效地改善硅基负极电极在循环过程中活性材料脱落的问题,从而取得了优良的循环性能,在比容量衰减到标称比容量的80%前共循环了193次,相比PAA粘结剂和PAHN5粘结剂分别提高了117%和20%。