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本文考察了不同溶剂甲醇、异丙醇、乙腈、丙酮及水中丙烯环氧化间歇反应效果。实验结果表明不同溶剂中环氧丙烷的选择性大小顺序为:乙腈=丙酮>甲醇>异丙醇>水;双氧水的转化率大小顺序为:甲醇>异丙醇>乙腈>丙酮>水。综合考虑,乙腈最优。为了验证这一结论,将乙腈分别和甲醇、异丙醇及水进行不同比例的混合作为反应溶剂,考察混合溶剂中丙烯环氧化间歇反应效果。结果表明环氧丙烷的选择性有了显著的提高,说明乙腈对丙烯环氧化反应的选择性有一定的促进作用。然后分别从丙烯环氧化反应的转化率和选择性两方面对此类反应活性做了初步探索研究,为丙烯直接氧化法制环氧丙烷进一步的发展提供理论依据。
其次,由于乙腈溶剂中丙烯环氧化反应的转化率不甚理想,因此从工艺条件入手,来优化这一过程。在250mL间歇反应釜中系统考察了各种因素对丙烯环氧化反应的影响,优化了间歇反应条件,其中最佳工艺条件为双氧水浓度为2%(wt),原料液pH=6.94,催化剂TS-1分子筛用量为3g/100mL,反应压力0.5MPa,反应温度55℃,在此条件下反应2h,环氧丙烷的选择性为100%,收率为69.55%,双氧水的转化率为97.33%。
然后,在此优化条件下对比考察乙腈和甲醇中丙烯环氧化间歇反应效果。反应2h后环氧丙烷的选择性:乙腈>甲醇;环氧丙烷的收率:乙腈≈甲醇;双氧水的转化率:乙腈<甲醇。结果表明优化条件下乙腈中丙烯环氧化反应的转化率有了很大程度的提高。由上述实验结果可知,乙腈是丙烯环氧化反应中具备使用价值的优质溶剂之一。
最后,对以乙腈为溶剂的丙烯环氧化反应的简单本征动力学进行了研究,建立非机理本征反应动力学模型并加以验证。