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高级氧化法(Advanced Oxidation Process,AOPs)在环境修复领域表现出优异的潜能,通过产生具有强氧化性的活性自由基,将环境中的有机污染物降解为无害的矿化盐、二氧化碳和水。寻找合适的催化剂来提高AOPs的活性和应用范围是进一步发展AOPs的重中之重。单原子催化剂(Single-atom catalysts,SACs)兼具均相催化剂和非均相催化剂的优点,在催化反应中呈现出原子利用率高、催化活性强、结构稳定和易于分离等特点,因此,近年来SACs引起了广大科研工作者的关注。石墨相氮化碳(g-C3N4)具有良好的可见光吸收性、高稳定性,且大量的N原子能捕获金属原子。因此,它被广泛地用作固定、支撑贵金属原子(Pt,Pd,Ag等)和非贵金属原子(Fe,Co,Ni等)来制备金属单原子催化剂。本课题通过研磨-高温煅烧制得SA-Fe/g-C3N4,SA-Mn/g-C3N4和SA-Mn/NG三种单原子催化剂。并使用X射线光电子能谱(XPS),能量色散X射线光谱(EDX)和球差校正高角环形暗场像-扫描投射电子显微镜(AC HAADF-STEM)等技术对催化剂进行表征。分别以双酚A(BPA),四溴双酚A(TBBPA)和磺胺甲恶唑(SMX)作为污染物来考察单原子催化剂的催化降解性能。本课题主要内容包括以下三个方面:(1)SA-Fe/g-C3N4在可见光下活化双氧水(H2O2)降解双酚A(BPA)的研究将一定量三聚氰酸(CA),聚乙烯亚胺(PEI),三聚氰胺(M)分散在水溶液中,抽滤,真空干燥制得前驱体(命名为PEI-MCA),将在乙醇中超声分散的氯化血红素与PEI-MCA研磨,将研磨后的粉末在管式炉中高温煅烧(550℃)得到单原子Fe负载氮化碳(SA-Fe/g-C3N4)。同样的煅烧方法(550℃)煅烧前驱体得到g-C3N4作为对比材料。在可见光下,对比g-C3N4和SA-Fe/g-C3N4活化H2O2去除BPA的能力。实验结果表明,负载了金属单原子Fe的催化剂SA-Fe/g-C3N4催化降解能力明显提升。通过探究实验得出SA-Fe/g-C3N4在弱酸条件下对BPA均有良好的降解性能,H2O2和催化剂最佳浓度分别为80 mmol/L,浓度为0.1 g/L。(2)在可见光下研究SA-Mn/g-C3N4活化过一硫酸盐(PMS)降解四溴双酚A(TBBPA)的能力将一定量三聚氰酸(CA),聚乙烯亚胺(PEI),三聚氰胺(M)分散在水溶液中,抽滤,真空干燥得到前驱体(命名为PEI-MCA),将在乙醇中超声分散的四氯苯基卟啉锰与PEI-MCA研磨,将研磨后的粉末在管式炉中高温煅烧(550℃)得到单原子Mn负载氮化碳(SA-Mn/g-C3N4)。以同样的煅烧方法得到的g-C3N4作为对比材料。在可见光下,对比g-C3N4和SA-Mn/g-C3N4活化PMS去除TBBPA的效果。实验结果表明,SA-Mn/g-C3N4催化降解TBBPA的效率相比于纯g-C3N4有明显的提升。SA-Mn/g-C3N4降解TBBPA的最佳条件为pH=10.0,SA-Mn/g-C3N4浓度为0.1 g/L,PMS浓度为0.2 g/L。(3)SA-Mn/NG活化过二硫酸盐(PS)降解磺胺甲恶唑(SMX)的研究单原子Mn负载氮掺杂石墨烯(SA-Mn/NG)的制备方法与上述SA-Mn/g-C3N4的制备方法类似,不同的是四氯苯基卟啉锰与PEI-MCA混合物的煅烧温度为700℃,煅烧时间为2小时。将PEI-MCA按同样的升温程序煅烧得到纯NG的作为对照,比较NG和SA-Mn/NG活化PS降解SMX的效果。实验结果表明,负载金属单原子Mn的催化剂SA-Mn/NG的催化降解效能提升。SA-Mn/NG降解SMX的最佳条件为pH=9.0,SA-Mn/NG浓度为0.1 g/L,PS浓度为0.2 g/L。