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二氧化钛作为一种重要的无机半导体材料,在太阳能光解水,污水处理等方面有着重要的应用前景。但禁带宽度约3.2 eV的二氧化钛激发产生电子-空穴对时需用紫外线光照射,而紫外光只占太阳光的5%左右,其电荷载流子复合速率很快,所以其在太阳光下的光催化活性及对污染物的降解效率不高,从而限制了二氧化钛光催化剂的广泛应用。大量研究实验证明,通过掺杂可有效提高二氧化钛的光催化活性,拓宽其光响应范围。
本文采用两种不同方法对二氧化钛进行了掺杂:
(1)采用阳极氧化法制备了高度有序的氧化钛纳米管阵列膜,在热处理的过程中通过浓氨水的受热挥发产生氨气,进行N的掺杂;
(2)采用溶胶凝胶法制备了Ag掺杂的纳米二氧化钛粉体。
采用扫描电镜(SEM)、场发射扫描电镜(FESEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射物相分析(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射光谱(Uv-vis)对样品进行了表征。以甲基橙为模拟污染物,采用分光光度计研究了N掺杂、甲基橙初始浓度、pH值对光催化性能的影响。
制备的纳米管管径为70~80nm,壁厚约为5~10nm,管长约为400~500nm;400℃热处理的未掺杂、N掺杂二氧化钛晶型相同;N元素成功进入晶格,含量为0.68at%,未掺杂二氧化钛中N含量为0.44at%。分别采用普通光催化实验装置、自制光催化污水处理装置研究了样品的光催化性能。结果显示,N掺杂使二氧化钛的光催化性能分别提高了11.1%、4.7%。相比未掺杂的二氧化钛纳米管,N掺杂的二氧化钛纳米管在可见光区表现出更强的吸收。甲基橙的最佳初始浓度为20 mg·L-1,最佳pH值为1。
未掺杂的二氧化钛粉体的粒径在80~100nm,Ag掺杂的二氧化钛粒径在40~50nm;Ag元素成功进入晶格,含量为0.67at%;400℃热处理时,掺杂与未掺杂样品晶型基本相同,600℃热处理时,掺杂能够抑制样品晶型的转变;Ag的掺杂使二氧化钛在可见光区表现出更强的吸收,吸收带边发生了一定的红移。本实验条件下Ag的最佳掺杂量为0.5%,最佳热处理温度为600℃。在最佳条件下,以甲基橙为模拟污染物,经过120min的光催化实验,降解率达到97.9%。